HPA/Pt/PAMAM复合膜的制备、表征及电催化性能

摘要

直接液体燃料电池以其燃料来源广、能量转化率高、低污染、储存和运输方便,在便携式电源、电动机车和野外电站等很多领域具有应用前景。Pt催化剂是目前研究最多,也是最有催化活性的阳极电催化剂,但是Pt资源短缺、利用率低、价格高昂仍阻碍燃料电池商业化发展。降低Pt贵金属用量、提高催化剂利用率、寻找可替代Pt贵金属催化剂是推动燃料电池商业化发展的量要途径。论文从更换催化剂载体、添加辅助催化剂和制备新纳米结构的催化剂等方面入手,提高Pt贵金属纳米电催化剂的电催化活性,开展了HPA/Pt/PAMAM复合膜修饰电极的制备和表征,并应用于甲醇、甲酸和乙醇的电催化氧化研究。通过扫描电子显微镜(SEM)、能量散射光谱(EDS)、X-射线光电子能谱(XPS)、原子力显微镜(AFM)、循环伏安法(CV)和计时-电流法等分析测试技术,对膜催化剂的形貌、元素组成和电催化化学性质等进行详细研究。
　　 运用循环伏安法和计时电流法进行电沉积制备,制备具有不同形貌的铂纳米颗粒催化剂,修饰在玻碳电极上。铂纳米催化剂,颗粒均匀,分散性较好,修饰玻碳电极后形成均匀的薄膜,作为液体燃料电池的阳极催化剂,对液体燃料甲醇,甲酸和乙醇的电催化氧化有较好的活性。选用PAMAM为基底,制备了Pt/PAMAM复合膜修饰电极,制备的铂纳米颗粒更为均匀,分散性更好,修饰玻碳电极后,也形成了均匀的薄膜,进行电化学测试,表现出更好的电催化活性。另外选用H3[PMo12O40]和H3[PW12O40]分别为助催化剂,H3[PMo12O40]/Pt/PAMAM和H3[PW12O40]/Pt/PAMAM复合膜修饰玻碳电极,表征说明薄膜材料是均匀的,在较大范围内光滑平坦,电化学性能测试表面,复合膜修饰玻碳电极后催化活性有明显的提高。原因可能是,H3[PMo12O40]和H3[PW12O40]的添加可以降低了中间产物CO对催化剂的毒化,助催化剂H3[PMo12O40]和H3[PW12O40]分别与铂催化剂具有良好的协同作用,对液体燃料甲醇、乙醇和甲酸表现出更好的电催化氧化活性。