KDP溶液晶体生长新系统输运特性数值模拟研究

摘要

KDP(KH2PO4)晶体是20世纪30年代发展起来的一种综合性能非常优良的非线性光学材料(NLO)。由于它具有较大的非线性光学系数和高激光损伤阈值的特性而被广泛应用于激光变频、电光调制和光快速开关等高科技领域。到了20世纪60年代，激光技术的飞速发展为实现惯性约束核聚变(Inertial Confinement Fusion，ICF)提拱了条件，而研究表明，大尺寸、高质量的KDP晶体是目前唯一可应用于该技术的非线性光学材料。
　　 由于工业生产中对KDP晶体的品质和尺寸提出了新的要求，因此近年来的研究主要集中在如何在保证晶体生长质量的前提下实现KDP晶体的快速生长。晶体表面的形貌稳定性是决定晶体生长质量的重要因素，它与生长溶液内的流场、浓度场特性甚至与台阶的推移情况都有着非常紧密的联系。依靠传统的实验手段开展的研究虽然已经取得了比较好的结果，但是它仍然存在一定的局限性，比如流场和浓度场中的一些关键数据(表面剪切力、表面过饱和度等)，其准确值在实验中就很难获得。而利用数值模拟，则可以很好地解决这个问题。本课题以流体力学、传热传质等方面的理论知识为背景，紧紧围绕晶体生长过程中的输运问题及由此引出的晶体生长的相关问题而开展的研究。在对传统方式快速制备KDP晶体所存在的问题分析的基础上提出了一些新的生长系统，并采用数值模拟的方法对它的流动及输运特性进行了讨论和分析。主要包含了以下内容：
　　 (1)根据液下KDP晶体生长的AFM实时扫描模型，建立了与之对应的三维稳态数学模型，并采用基于交错网格的有限容积法进行数值求解，分析了生长溶液中的流场、浓度场特性。发现随着溶液入口流速的增大，晶体上表面由于自然对流现象而产生的溶液抽吸作用会明显减弱，表面过饱和度的极小值会沿着来流速度的正方向推移，并且在入口流速足够大时到达晶体的边缘位置甚至消失。剪切力在自然对流的最强区域会出现一个最小值，但它沿特征线的变化情况却相对比较复杂，并未随着入口流速的增大而表现出明显的单调性，这主要是由于受到了自然对流和强制对流综合作用的影响。上表面中心处的溶质边界层厚度与溶液的流动强度有密切的关系，它随着入口流速的增加而减小。伴随着晶体柱面尺寸的增加，溶液中溶质的消耗量也增加，晶体各表面的平均过饱和度减小，并且表面过饱和度分布的差异也变得更加明显。
　　 (2)针对传统方法制备KDP晶体的缺陷，即在晶体旋转过程中表面剪切力和过饱和度随时间和空间的不均匀分布容易诱发液相包裹体的形成，提出了一种喷入式的生长系统。在该系统中，KDP晶体被完全固定，过饱和溶液以正对各晶面喷射的方式进入生长容器中直接进行补充。数值模拟的结果表明，入口流速是影响表面过饱和度的决定性因素，流速越大，晶体表面的过饱和度也越大。当柱面和锥面的入口流速同时增大到一定程度之后，在晶体柱/锥交界面附近会形成一个高过饱和度区，这对于晶体的生长是不利的。通过调整锥面和柱面的流速可以有效地消除这种负面的影响，从而降低液相包裹体的出现几率。随着入口流速的增加，溶质边界层厚度线性减小。虽然表面剪切力明显增大，但与传统的生长系统相比该值仍然很小。通过对流场中自然对流和强制对流强度的分析，发现不同流速条件下对应的流场状态是不同的，这就可以用来解释晶体表面过饱和度的分布及其均匀性的变化规律。另外，还对系统进行了优化，通过添加一些辅助管道，可以使晶体表面的均匀程度有明显的提高。
　　 (3)对KDP晶体的固定生长方式做了进一步的改进。通过引入旋转流场使溶液的混合变得更加充分。模拟结果表明，圆盘的转速对晶体表面过饱和度影响很大。在高转速区域(500～700rpm)，晶体附近流体的流动强度较大，晶体表面的过饱和度很高，并且绝大部分区域的均匀性良好，因此非常适合晶体快速优质的生长。在圆盘转速相对较低的区域(100～400rpm)，流场受自然对流的影响使得晶体的表面过饱和度比较小，又因为其表面均匀性变化并不理想，因此不能满足快速生长的需要。入口流速对晶体柱面和锥面过饱和度的影响较小，但是晶体柱面的均匀性会随着入口流速的增大而变差。尽管晶体的表面剪切力随着转速或入口流速的增大而增大，但该值始终维持在一个较低的水平，从而保证了晶体表面的形貌稳定性。通过调整隔板的转折位置不仅可以使晶体柱面底部的低过饱和度区基本消失，还可以提高晶体的表面过饱和度和表面的均匀性。
　　 (4)对不同体过饱和度下溶液输运特性的研究表明，提高溶液的体过饱和度是提高晶体表面过饱和度最直接而且有效的方式。但是溶液的体过饱和度越大，表面均匀性就越差，而且变化十分明显。因此仅依靠增大溶液的体过饱和度来提高晶体的生长速度，在实际的工业生产过程中是行不通的，这会严重影响晶体的生长质量。此外，体过饱和度对晶体表面过饱和度的分布、溶质边界层的厚度以及流场特性的影响都是非常有限的。