射频等离子体氨合成及其动力学研究

摘要

低温等离子体技术应用到化学化工研究中是近年来热门的研究方向,低温等离子化学反应具有反应条件温和、反应粒子活性强,反应能量水平高,反应处于非平衡状态等特点,与传统的化学反应方法相比更具优势。应用射频低温等离子技术进行了化学反应研究,以高纯氢气和氮气为原料,对等离子条件下的氨合成反应进行了探讨。
　　由于低温等离子体的反应特性,对反应条件进行了选择。采用13.56MHz的射频等离子电源,选择能量密度较高的内电极放电方式,并设计了与之相应的圆盘式平行电极和石英玻璃反应器。研究了反应体系压力对等离子生成的影响,在实验研究中控制体系压力小于0.03MPa。
　　分别研究分析了反应中对氨气生成速率以及原料氢气转化率影响最大的四个因素,包括射频等离子体电源功率WD、进料气体总体积流量V0、氢氮比N、体系压力p。确定了较佳的反应条件范围,电源功率为80-100W,进料气体总体积流量在200-400ml/min,氢氮比为1,体系压力则最好控制在0.012-0.016MPa之间。同时得到单位体积反应气体得到的电源功率为8.95×10-6W/m3,可知等离子体反应实际消耗能量较小,但为了能够实现反应气体的激发,仍需要维持在40-50W以上。反应过程中所得到的最大产物氨气生成速率为7.07×10-5mol/min,最高氢气转化率为14.56％,均高于已报道的研究结果。
　　利用粒子非弹性碰撞理论推导得到了射频等离子体氨合成反应的反应机理,认为高能电子与氢气分子碰撞生成活性氢原子的反应是生成产物NH3的关键反应步骤。对各影响因素进行分析并对推导的反应速率方程进行了改进和修正,获得了射频等离子体氨合成体系的宏观动力学方程。

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目录

1 绪 论

1.1引言

1.2 合成氨工艺发展

1.3 等离子体

1.4 等离子合成氨

1.5 主要研究内容

2 射频等离子基本原理及实验设计

2.1 射频等离子体

2.2 射频等离子体粒子碰撞

2.3 射频等离子体基本元反应

2.4 实验基本条件设计

2.5 采样与检测方法的设计

3 等离子体氨合成实验过程

3.1实验过程

3.2 副产物N2H4的检测

3.3主要影响因素及规律探讨

3.4 等离子合成氨过程能耗分析

3.5 小结

4 等离子体合成氨宏观动力学分析

4.1合成氨机理分析

4.2实验数据基础

4.3宏观动力学方程建立

4.4小结

5 结论与展望

致谢

参考文献

附录