蛇形微通道内带催化反应边界的弹状流动及加氢反应特性研究

摘要

随着微加工及超精密加工技术的飞速发展，微型设备吸引了众多学者从各个领域对其开展研究。微反应器作为微型设备的一种，因其具有比表面积大、传递效率高、接触时间短、副产物少、安全性高、操作性好、放大设计容易、开发周期短等突出优势被广泛应用于化学、化工、能源、生物、材料等诸多领域。微反应器技术成为了相关领域专家研究的热点。
　　本文针对带有催化剂涂层的气-液-固三相微反应器，以硝基苯加氢反应为研究对象，通过可视化实验对蛇形微通道内弹状流条件下含壁载催化反应的两相流动及物质转化进行了研究。利用化学还原浸渍法制备了纳米Pd/γ-AL2O3催化剂，并在蛇形微通道内壁载了催化剂涂层，通道尺寸为400μm（宽）×220μm（深）×846mm（长）；研究了不同气液流量下微通道内弹状流动状态及其对气弹长度、液柱长度、空隙率等两相流动参数的影响，并研究了两相流动与催化反应及物质转化的耦合关系；改进了催化剂制备工艺，研究了其对微通道内硝基苯催化加氢反应的强化作用，研究了不同气液流量下具有扰流柱结构的蛇形微通道内的两相流动状态，分析了扰流柱结构所引起的气弹长度及气弹运动速度变化规律，在不同结构微通道内进行硝基苯催化加氢反应并对比了苯胺的产率；利用micro-PIV技术测量了不同结构微通道内的流场。主要研究结果如下：
　　1）化学还原浸渍法制备的纳米Pd/γ-AL2O3催化剂粒径较小，单质Pd在载体γ-Al2O3上的分散性较好，活性较高，可实现在常温、常压下微通道内进行硝基苯催化加氢反应，并且反应速率较高。
　　2）通过改变气液流量可获得初始气弹及液柱长度不同的弹状流型；在低气相流量下由于反应的进行，微通道内的弹状流有向泡状流转变的趋势；气相流量越大空隙率越大，气弹形变速率越快，液相流量越大空隙率越小，气弹形变速率越小；固定液相流量不变，出口苯胺浓度及物质转化率随气相流量的增加呈现先增大后减小的趋势，并在气体流量为40μl·min-1时，物质转化率达到最大值；固定气相流量不变，出口苯胺浓度与物质转化率随液相流量增加呈逐渐减小的趋势；在一定停留时间范围内，气弹越长，液柱越短，物质转化率越高。
　　3）气弹经过扰流柱结构时气弹长度及气弹运动速度增加，在扰流柱区域内气弹长度及气弹运动速度出现震荡式波动，并且这种波动会随着扰流柱高度增加而增大；不同气液流量下气弹经过扰流柱区域时均出现长度及速度的增加与波动，在大气相流量及小液相流量下增加量与波动更加明显；相同气液流量下，带扰流柱结构的微通道内硝基苯催化加氢反应苯胺的产率高于无扰流柱结构通道。

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符号说明

1绪 论

1.1前言

1.2微反应器概述

1.3微通道内两相流动及传质特性

1.4本文主要研究工作

2负载型催化剂的制备及性能测试

2.1加氢反应及催化剂的选择

2.2负载型Pd/γ-AL2O3催化剂的制备

2.3负载型催化剂的表征

2.4催化剂性能测试

2.5本章结论

3带催化反应的蛇形微通道内两相流可视化实验装置及方法

3.1实验系统及装置

3.2可视化实验元件制作

3.3带催化反应的蛇形微通道内气液两相流动及加氢反应特性实

3.4本章结论

4带催化反应的蛇形微通道内两相流动及加氢反应特性

4.1蛇形微通道内流动传质与反应过程分析

4.2气相流量对蛇形微通道内流动与物质转化的影响

4.3液相流量对蛇形微通道内流动与物质转化的影响

4.4本章结论

5带催化反应的微通道内两相流动传质及反应强化

5.1催化剂的改进

5.2具有扰流柱结构的微反应器内两相流动特性

5.3具有扰流柱结构的微反应器的性能

5.4本章结论

6结论与展望

6.1全文总结

6.2后续工作展望

致谢

参考文献

附录

A.作者在攻读硕士学位期间发表论文

B.作者在攻读硕士期间参加的会议

C.作者在攻读硕士学位期间参与的科研项目