石墨烯或银负载Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4磁性可见光催化剂的合成与性能

摘要

半导体光催化剂在环境污染物降解及能源物质转化等方面的优异性吸引了广泛的关注。BiVO4作为可见光驱使的光催化剂，合适光催化降解有机污染物。但是BiVO4吸附能力较弱、光生电子与空穴复合速率大、回收分离效率低，极大的限制了它的实际应用。基于此，论文尝试RGO或Ag复合BiVO4，将复合的光催化剂负载在磁性 Mn1-xZnxFe2O4上，制备复合磁性光催化剂 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/X（X=RGO，Ag），以增强可见光下催化活性和提高分离回收效率。
　　以共沉淀法制备Mn1-xZnxFe2O4，浸渍焙烧法制备Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4，热还原法制备Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/RGO（MBR）。通过一系列手段对所制备材料进行表征，以 RhB为目标降解物考察可见光下光催化活性。XRD结果表明所制备的BiVO4为单斜晶型，Mn1-xZnxFe2O4的引入并没有改变BiVO4的结构。Raman光谱显示MBR中RGO的ID/IG比率相对低，表明石墨烯 sp2碳骨架稳定存在以及GO被有效还原为RGO。VSM测试中MBR的比饱和磁化强度（Ms）为8.21emug-1，五次回收后Ms并没有明显降低。EIS结果表明MBR电荷转移阻抗值减小，有利于光生电子与空穴的分离。光催化结果说明MBR在1.5h内对RhB的降解率达到96％。活性物质捕获实验说明在光催化过程中起主要作用的是O2?-。
　　采用自制Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4以原位湿化学法制备Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/Ag（MBA）。XPS结果中Ag3d特征峰的出现说明MBA中Ag粒子的存在。TEM测试看到透光性好的BiVO4包覆在透光性差的Mn1-xZnxFe2O4表面，少量颗粒状纳米Ag分散在球状催化剂表面；UV-vis DRS表明MBA吸收边有较大的红移，可见光区域的吸收明显增强，估算禁带宽度2.17eV。MBA在60min内对RhB的降解率为96%，回收率不低于89%，且五次循环使用后降解率仍达到94%。

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1绪 论

1.1选题背景及研究意义

1.2钒酸铋（BiVO4）光催化剂概述

1.3复合磁性光催化剂的研究现状

1.4论文的主要研究内容及方法

2实验方法及测试手段

2.1仪器及试剂

2.2产物的结构和性能表征方法

3 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4复合磁性光催化剂制备及表征

3.1 引言

3.2实验部分

3.3 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4复合磁性光催化剂的结构表征

3.4 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4复合磁性光催化剂的性能表征

3.5本章小结

4 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/RGO复合磁性光催化剂的制备及表征

4.1引言

4.2实验

4.3 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/RGO复合磁性光催化剂的结构表征

4.4 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/RGO复合磁性光催化剂的性能表征

4.5 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/RGO光催化机理研究

4.6本章小结

5 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/Ag复合磁性光催化剂的制备及表征

5.1引言

5.2 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/Ag复合磁性光催化剂的制备

5.3 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/Ag复合磁性光催化剂的结构表征

5.4 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/Ag复合磁性光催化剂的性能表征

5.5 Mn1-xZnxFe2O4/BiVO4/Ag的光催化机理研究

5.6本章小结

6结论与建议

6.1结论

6.2建议

致谢

参考文献

附录

A作者在攻读学位期间发表的论文目录

B作者在攻读学位期间发表的专利目录