快短脉冲高压液中气泡放电高效去除残留药物卡马西平的应用研究

摘要

随着人们对饮用水安全的重视，水中污染物检测水平的提高，水中痕量有机污染物逐渐引起了人们的关注。药物残留由于其可持续性及难降解性，对自然环境和人类健康都存在潜在隐患。本文以一种典型药物残留卡马西平（Carbamazepine，CBZ）作为目标污染物，采用快短脉冲水中气泡放电强氧化方法，对污水及污染土壤中卡马西平进行高效降解，对降解中能耗进行优化，并研究卡马西平降解的主要机制。
　　通过快短脉冲水中气泡放电处理含卡马西平水溶液，研究了工作气体种类、气体流速、电压峰值、电压频率、电极间距、初始卡马西平溶液浓度对CBZ降解率的影响。对于1 mg/L的卡马西平溶液，氧气气泡放电30 s左右就能完全降解卡马西平；氧气气泡放电的降解效果明显优于氩气气泡放电。同时研究了氧气气泡放电在不同频率、不同初始浓度卡马西平溶液下的能量效率。对于初始浓度为50 mg/L的卡马西平溶液，10 Hz低频放电，得到了高达6.35 g/kWh的能量效率；研究表明，频率越低、初始浓度越高，能量效率越大。
　　TOC测试表明，同等放电情况下，被降解的卡马西平中被矿化的比例，氩气放电远高于氧气放电。通过臭氧单独处理卡马西平溶液，发现氧气气泡放电降解卡马西平中，40%-60%来自于放电产生的臭氧的贡献。对放电前后溶液进行了超高效液相色谱-质谱检测，发现卡马西平降解后主要产生9-吖啶羧醛、环氧卡马西平、BQM、BQD、BaQD五种降解产物。由于氧气气泡放电产生的臭氧对卡马西平降解产物的反应速率很低，氧气气泡放电更倾向于去除卡马西平；氩气气泡放电能产生更多的高能活性羟基基团，对卡马西平及其降解产物的反应速率都很高，氩气气泡放电更倾向于彻底降解卡马西平。
　　将蒸馏水与含卡马西平土壤按不同比例混合，通过快短脉冲高压液中气泡放电处理其混合悬浮液，研究了脉冲高压液中气泡放电用于土壤修复的可行性。实验结果表明，水土比越小，即含土壤越多，对放电抑制作用越强，进而降低卡马西平的降解率。本文的实验装置在水土比值为15时，降解卡马西平质量最高。通过淋洗、过滤的方式将目标污染物淋洗出后再进行放电处理，能大幅度改善放电情况，并提高卡马西平的降解效率。土壤中含有一定浓度的亚铁离子，亚铁离子与放电产生的过氧化氢发生芬顿反应，会促进卡马西平的降解。

目录

1 绪论

1.1 研究背景

1.2 等离子体高级氧化方法

1.3 国内外等离子体污水净化研究现状

1.4 研究目的、意义及主要内容

1.5 本文的主要创新点

2 高效降解污水中卡马西平

2.1 脉冲放电实验装置

2.2 放电特性诊断

2.3 降解效果优化

2.4本章小结

3 卡马西平降解产物分析及降解机制

3.1 TOC测试

3.2 臭氧单独处理对照实验

3.3 卡马西平降解机制

3.4 本章小结

4 高效修复卡马西平污染土壤

4.1 实验方法

4.2 脉冲高压气泡放电处理含卡马西平泥浆

4.3 淋洗-放电处理实验

4.4 本章小结

5 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

致谢

参考文献