金属有机配位聚合物在四环素类抗生素测定和荧光素内吸附中的应用

摘要

金属有机配位聚合物(metal-organiccoordinationpolymers，MOCPs)由于具有大孔、比表面积大、不饱和金属位点、光学和磁学等优良性质，在催化、气体吸附、色谱分离与纯化、发光和磁性等方面得到了广泛应用。然而，其在药物分析和染料吸附方面的研究报道较少，本文分别研究了金属有机配位聚合物锌-(1，4-二甲基咪唑苯)(Zn(bix))与四环素类抗生素(Tetracyclineantibiotics，TCs)以及铬-对苯二甲酸(MIL-101)与染料荧光素钠的相互作用，实现了TCs的灵敏检测和水中荧光素钠染料的吸附移除，具体内容如下:
　　 1.Zn(bix)配位聚合物与TCs相互作用研究在pH8.68～9.40的Tris-HCl缓冲溶液中，盐酸四环素(TC)、盐酸多西环素(DC)、盐酸氯四环素(CTC)和盐酸土霉素(OTC)四种TCs的荧光强度非常低，然而，当Zn(bix)存在时，这四种TCs的荧光强度显著增强，其强度分别与TCs浓度在一定范围内呈线性关系，据此建立了一种测定TCs的荧光分析新方法，该方法对TC、DC、CTC和OTC的检测限分别为12.0、6.0、19.0和19.0nmol/L。将该法用于多西环素片中多西环素含量的测定，并与中国药典2010版HPLC法进行对比，结果一致。此外，通过吸收光谱、荧光光谱和圆二色光谱研究了TCs与Zn(bix)之间的相互作用，结果表明，TCs分子通过与Zn(bix)网络中的Zn(Ⅱ)配位，形成三元配合物，限制了其分子构象旋转，增强了TCs分子结构刚性，导致TCs的荧光增强。
　　 2.MIL-101与荧光素钠相互作用研究将大孔MIL-101作为吸附剂研究了其与染料荧光素钠的作用，考察了溶液酸度、吸附时间和染料初始浓度等因素对MIL-101吸附荧光素钠的影响，研究了吸附动力学和不同温度下的等温吸附线，结果发现，吸附动力学符合准二次动力学模型，等温吸附线符合Langmuir模型。吸附热动力学考察以及相关参数（自由能、熵变和焓变）计算结果表明吸附是一个自发的吸热过程。MIL-101和荧光素钠作用的zeta电位变化以及其对荧光素钠吸附量大于锌（二-甲基咪唑）2(ZIF-8)说明MIL-101对荧光素钠的吸附机制与它们之间的静电作用和MIL-101大孔有关。此外，重复利用性考察证明MIL-101至少可重复七次用于水中荧光素钠的吸附。

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第1章 选题依据

第1节 研究意义

第2节 国内外研究现状及发展动态分析

2．1 金属有机配位聚合物简介

2．2 金属有机配位聚合物特性

2．3 金属有机配位聚合物在分析检测中的应用

2．4 金属有机配位聚合物在染料吸附中的应用

第3节 存在的问题

第4节 本论文的目标

第5节 本论文的内容、路线、拟解决的问题

5．1 主要内容

5．2 技术路线

5．3 拟解决的问题

第2章 基于金属有机配位聚合物诱导荧光荧光法可视化检测四环素类抗生素

第1节 引言

第2节 实验部分

2．1 实验仪器

2．2 试剂与材料

2．3 Zn(bix)配位聚合物的制备

2．4 荧光光谱测定

2．5 药片中盐酸多西环素含量测定

第3节 结果与讨论

3．1 体系荧光光谱

3．2 反应条件优化

3．3 标准曲线

3．4 Zn(bix)配位聚合物与TCs相互作用机制

3．5 方法选择性及分析应用

第4节 小结

第3章 多孔金属有机骨架铬-对苯二甲酸(MIL-101)吸附水中荧光素钠

第1节 引言

第2节 实验部分

2．1 实验仪器

2．2 试剂与材料

2．3 实验方法

第3节 结果与讨论

3．1 溶液pH对吸附的影响

3．2 吸附时间及染料初始浓度对吸附的影响

3．4 吸附动力学

3．5 等温吸附线

3．6 再生性考察

第4节 小结

第4章 全文总结及展望

参考文献

硕士期间科研成果

致谢