中亚热带常绿阔叶林汞的沉降特征与来源分析

摘要

汞常温下为液态，由于其较高的蒸汽压，易挥发进入大气，是毒性最强的重金属污染物之一，其中占大气气态总汞90％以上的气态单质汞 Hg0性质稳定，可在大气中驻留长达1年时间，并经大气循环进行长距离迁移，因而是一种全球性污染物。所有形态的汞在大气中的循环都经历了迁入大气，转化并最终迁出大气的过程，干湿沉降是大气汞从大气中去除并进入地表生态系统的主要方式。
　　森林生态系统作为陆地上最大的生态系统，汞在森林生态系统中的循环是汞全球循环不可分割的一部分，大气汞沉降是森林生态系统汞的主要来源。目前大气汞迁移转化和干湿沉降研究已在国内外多地展开，但有关森林生态系统的相关研究还是相对较少。因此，本研究选取中亚热带常绿阔叶林缙云山国家自然保护区为监测点，通过测定缙云山森林生态系统林内外降雨中总汞、颗粒态汞、甲基汞含量，分析中亚热带常绿阔叶林缙云山国家自然保护区汞的沉降规律，通过对缙云山国家自然保护区大气汞浓度进行长期在线监测，研究中亚热带常绿阔叶林森林生态系统中大气汞的污染特征，最终探索典型日期汞的沉降过程与大气汞污染的关系，揭示中亚热带常绿阔叶林缙云山国家自然保护区汞的源汇关系和迁移机理，为建立全球汞沉降数据库提供基础数据，完善汞的全球生物地球化学循环机制和模型。主要研究结果如下：
　　1）缙云山国家自然保护区林内林外降雨的总汞和甲基汞浓度与国内地区如四川嘎贡山，贵州雷公山相比尚属正常，但与北美地区相比全部高于其3倍以上，缙云山国家自然保护区采样点林外降雨总汞的平均浓度（11.9±7.6）ng·L-1，甲基汞平均浓度（0.20±0.013）ng·L-1。林内降雨总汞的平均浓度（20.1±12.3）ng·L-1，甲基汞平均浓度（0.55±0.24）ng·L-1。
　　2）林内降雨溶解性汞浓度略高于林外降雨，林内降雨颗粒态汞浓度明显高于林外降雨，林外降雨中溶解性汞的平均浓度为6.83 ng·L-1，颗粒态汞的平均浓度为2.97 ng·L-1，林内降雨中溶解性汞的平均浓度为7.95ng·L-1，颗粒态汞的浓度为11.88 ng·L-1。缙云山国家自然保护区甲基汞占总汞的百分比范围是0%~17.07%，平均值为3.66%，与其他地区相比略显偏高。
　　3）在整个监测期间（2012年3月至2013年2月），缙云山国家自然保护区TGM浓度年均浓度为（4.71±1.92）ng·m-3，高于北半球背景值1.5~1.7ng·m-3。与国内外背景点，城区监测以及同纬度地区的对比结果表明，缙云山自然保护区大气汞含量偏高，受到了一定程度的污染。缙云山国家自然保护区大气气态总汞浓度平均值的顺序为夏季（6~8月）>冬季（12~2月）>春季（3~5月）>秋季（9~11月），夏季跟冬季 TGM浓度波动较大，4月份大气汞浓度为（4.09±0.71）ng·m-3，林内降雨有很高的总汞和颗粒态汞浓度，四月份林内降雨颗粒态汞浓度高达65.5ng·L-1，这说明监测期间，监测点周边地区的汞污染严重。大气汞浓度最大值为7月（7.05±1.79）ng·m-3，最小值为10月（3.52±0.83）ng·m-3。该区域气态总汞具有一定的日变化特征，夏季夜间TGM浓度与白天相近，其他三季白天TGM含量较高，四季均在12:00至14:00之间出现TGM浓度峰值。
　　4）缙云山自然保护区四季均受到来自不同方向的含有一定量大气汞污染的大陆风影响。典型污染过程的汞来源分析显示，4月份样本中高含量的颗粒态汞污染主要来自重庆主城区，7月份高浓度大气汞污染更有可能是由于来自贵州等地区大气汞的长距离迁移污染。缙云山国家自然保护区大气气态总汞后向轨迹分析显示，重庆市本地或是对缙云山地区大气汞污染贡献最高的地区，此外贵州等周边地区、气流的长距离迁移也会对其造成一定影响。

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第1章 文献综述

1.1 汞的理化性质及危害

1.2大气汞的来源，形态及迁移转化

1.3 大气汞在森林生态系统中的迁移转化过程

1.4 国内外研究现状及本研究的意义

第2章 引言

2.1 立题背景

2.2 研究目标

2.3 研究内容

2.4 技术路线

第3章 材料与方法

3.1 研究区域概况

3.2 主要仪器设备

3.3 样品采集与测定方法

3.4 质量保证与质量控制

第4章 中亚热带林区典型森林生态系统降雨中汞的沉降特征研究

4.1 缙云山国家自然保护区降雨中汞的浓度水平

4.2 缙云山国家自然保护区降雨中汞的浓度变化特征

4.3 缙云山国家自然保护区降雨中汞的形态分布规律

4.4 缙云山国家自然保护区降雨甲基汞占总汞的百分比

4.5 本章小结

第5章 中亚热带林区典型森林生态系统大气汞含量变化特征

5.1 缙云山森林生态系统大气汞含量总体状况

5.2 缙云山森林生态系统大气气态总汞的月变化规律及季节变化规律

5.3 缙云山森森生态系统大气气态总汞浓度的日变化规律

5.4 本章小结

第6章 中亚热带林区典型森林生态系统汞污染来源分析

6.1 缙云山自然保护区大气气态总汞浓度与风速风向的关系

6.2 典型污染过程的汞来源分析

6.3 缙云山国家自然保护区大气气态总汞来源分析

6.4 缙云山国家自然保护区大气气态总汞全年日轨迹分析

6.5 本章小结

第7章 结论与展望

7.1 结论

7.2 展望

参考文献

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