荧光碳点的制备及其在叶酸和环丙沙星检测中的应用

摘要

碳点（Carbon dots，CDs）作为碳纳米材料家族的一名新成员，由于其具有独特的性质及潜在的应用价值，受到越来越多人的关注。相比于传统的有机染料和半导体量子点，碳点不但继承了碳纳米材料原料广泛、成本低的优点，还具有制备简单、易于修饰、发射波长可调谐、光稳定性好、毒性低和生物相容性好等优势，同时在光、电催化等方面也具有特殊的性质。因此，碳点在分析检测、催化、光电器件、生物传感以及生物医疗等领域呈现出广阔的应用前景。碳点的制备方法可以分为：自上而下法和自下而上法。自上而下法主要包括：超声法，激光消融法，电化学法等。自下而上法主要有：模板法，硝酸回流法，微波法，水热法等。本文从碳点的制备及其应用两个方面出发，寻找绿色环保的物质作为合成原料，探索碳点简便快捷的制备方法，并研究其在叶酸和环丙沙星检测中的应用。
　　本研究主要内容包括：⑴以乳糖为碳源，在NaOH强碱溶液环境中，通过水热法一步合成具有淡蓝色荧光的碳点。随后，对其进行以下表征:通过高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）观察，碳点的分散性好，平均粒径约为2-3 nm；通过红外光谱表征，碳点表面含有–CH2、–CH3、–OH和–COOH等官能团。由于碳点能与叶酸特异性结合，因此我们以碳点作为荧光探针用于检测叶酸。其机理可能为：碳点表面的水溶性基团（–OH和–COOH）和叶酸的亲水官能团(–OH、–COOH和–NH2)相互作用，形成氢键，促使碳点发生聚集，从而导致荧光猝灭。通过条件优化，叶酸的浓度在6×10-5 mo l/L-8×10-8 mo l/L与碳点的荧光强度猝灭值呈线性相关，检测限为1.2×10-9 mo l/L。此外，该体系用于人体尿液样品中叶酸的检测，回收率在96.7％-103.0%之间，说明本文建立的荧光分析方法能成功用于实际样品中叶酸的检测。叶酸，又称维生素 B9，是一种水溶性维生素，在人体的新生代谢扮演着重要的作用。一些疾病与叶酸的缺乏密切相关，例如：巨幼红细胞性贫血，中风，心脏病发作，精神病，婴儿畸形，癌症等。因此，开发方便快捷的分析方法用于检测叶酸，具有重要意义。⑵以羟丙纤维素（HPMC）作为碳源，通过水热法制备了发蓝色荧光的碳点。通过荧光光谱、高分辨透射电镜、紫外-可见吸收光谱、红外光谱、X射线光电子能谱等手段对其进行表征。碳点的粒径大小约为5.6 nm，荧光量子产率为1.36%；最大激发波长和最大发射波长分别为310 nm和420 nm，同时发现碳点具有发射波长依赖于激发波长的性质；通过结构表征，发现碳点表面富含-OH和-C OO H等水溶性官能团。利用碳点表面基团能与环丙沙星结合，建立了检测环丙沙星的新方法。其线性范围在10 nM-90μM之间，检测限为5.88 nM(3σ)，说明其检测范围较宽和灵敏度高，表明本文建立的荧光分析方法可以用于环丙沙星的检测。环丙沙星是第三代喹诺酮类广谱抗菌药，由于其对革兰性阳性菌和革兰性阴性菌都有良好的效果，导致其在生物体残留增多，所以对其痕量残留进行检测是一项很有意义的工作。

目录

声明

第1章 绪论

1. 1引言

1. 2碳点的结构

1. 3 碳点的基本性质

1.3.1碳点的光学性质

1.3.2碳点的低毒性和生物相容性

1. 4碳点的制备方法

1.4.1超声法

1.4.2激光消融法

1.4.3电化学法

1.4.4硝酸回流法

1.4.5模板法

1.4.6微波法

1.4.7水热法

1. 5碳点的应用

1.5.1分析检测

1.5.2催化剂

1.5.3光电器件

1.5.4生物成像

1. 6本论文研究内容及意义

1.6.1研究意义

1.6.2研究内容

第2章 以乳糖为碳源制备碳点及其在叶酸检测中的应用

2. 1前言

2. 2实验部分

2.2.1实验试剂

2.2.2实验仪器

2.2.3碳点的合成

2.2.4叶酸的检测

2. 3结果与讨论

2.3.1碳点的光谱表征

2.3.2碳点的形貌及结构表征

2.3.3稳定性考察

2.3.4选择性考察

2.3.5检测条件的优化

2.3.6叶酸的检测

2.3.7实际样品中叶酸的检测

2. 4小结

第3章 以羟丙甲纤维素为碳源制备碳点及其用于环丙沙星的检测

3. 1引言

3. 2实验部分

3.2.1实验试剂

3.2.2实验仪器

3.2.3碳点的合成

3.2.4环丙沙星的检测

3. 3结果与讨论

3.3.1碳点的表征

3.3.2碳点合成条件的优化

3.3.3稳定性考察

3.3.4干扰性实验

3.3.5检测条件的优化

3.3.6环丙沙星的检测及机理的考察

3. 4小结

第4章 总结与展望

参考文献

研究生期间科研成果

致谢