采收加工贮藏方法对当归药材质量的影响及其定量分析模式研究

摘要

本论文采用多指标的质量评价方法,开展了当归药材形成过程中在采收、加工、贮藏这几个重要环节中化学成分变化与相关因素的影响研究。论文研究的另一部分是完成2015版《中国药典》当归药材及饮片定量分析的修订任务,采用以对照提取物为对照的当归有效成分定量分析方法研究。主要内容如下:
　　一、采收期对当归药材质量的影响
　　对不同生长期的当归样品使用UPLC-PDA-QTOF/MS、UPLC-TQ/MS等技术进行分析,采用主成分分析(PCA)等方法对多种成分的数据进行分析处理,结果显示,当归药材在不同的生长期化学成分的差异较大,其中可定性的主要差异性成分有洋川芎内酯H(I)、E-藁本内酯、Z-藁本内酯、欧当归内酯A,尚有一些成分仍无法定性。当归药材在生长过程中,其有效成分的积累呈一定的波动性,第一年10月至次年的4-5月份,当归苗中有效成分含量较高,第二年随着地上茎叶生长,其有效成分的含量明显下降,7、8、9月份是其有效成分含量最低的阶段。根据当归根中有效成分含量、生物总量及药材品质,认为当归的适宜采收期定为第二年的初冬季节。
　　二、干燥加工方法对当归药材质量的影响
　　采用不同的干燥方法对当归药材质量及化学成分变化进行研究,采用主成分分析(PCA)等方法对多种成分的数据进行分析处理,结果显示,在鲜品与干燥品之间、不同方法干燥品之间,藁本内酯(可定性的化学成分中)含量变化最为显著。当归药材在干燥加工过程中一些指标性成分的含量动态变化为:(1)阿魏酸,总体呈下降趋势,晒干与阴干时下降最为明显,红外干燥与微波干燥下降最少,在同一工干燥方法中,温度越高下降越明显;(2)阿魏酸松柏酯,红外干燥方式时其含量下降最明显,晒干、阴干与微波干燥时其含量下降较少。(3)藁本内酯,在阴干、晒干、30℃与80℃烘干时含量下降幅度最大,其中阴干、晒干与30℃烘干,属于温度过低、干燥时间较长的条件,而80℃是属于较高温度干燥条件,推测干燥的时间与温度是影响藁本内酯含量变化的主要因素。(4)洋川芎内酯 H、I,在60℃、80℃高温烘干条件下降解,而且其含量下降幅度较大,其它几种干燥方法,两者的含量均呈先上升后下降趋势,值得注意的现象是引起藁本内酯含量快速下降的几种干燥方法,如阴干、晒干与30℃烘干的初始阶段,其两者含量反而上升。(5)丁烯基苯酞,各种加工干燥方法对其含量的影响与洋川芎内酯 H、洋川芎内酯 I的相似。(6)正丁基苯酞,在阴干、晒干两种干燥方法中,其含量下降最小,烘干过程中随着烘干温度的升高,其含量下降幅度增大。提示升高温度可能是引起其含量下降的最主要因素。
　　三、贮藏方法对当归药材质量的影响
　　分别采用5种不同的包装,包括真空、充氮气、充CO2、麻袋及麻袋(75％湿度),分别置于25℃、40℃、55℃条件下,定期取样分析,以研究贮藏条件对当归药材质量的影响。初步结果显示,在上述指标性成分中藁本内酯含量变化最大,略有下降。40℃一下基本不变,升高温度是引起这种变化的主要因素。
　　四、以对照提取物为对照的当归药材、饮片含量测定研究
　　研究内容包括对照提取物的制备、成分标定、对照提取物的稳定性、当归及其饮片供试品溶液的制备、HPLC定量分析方法学考察、样品含量测定。

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中文摘要

英文摘要

符号说明

前言

第一章 立题依据

第一节 当归采收、加工与贮藏研究概况

一、当归适宜采收期研究概况

二、当归不同加工方法研究概况

三、当归不同贮藏方法研究概况

第二节 中药材定量分析模式概述

一、提取物总量测定模式

二、类别成分总量测定模式

三、单活性成分或标志性成分含量测定模式

四、多个活性成分或标志性成分含量测定模式

参考文献

第二章 采收加工贮藏方法对当归药材质量的影响

第一节 采收期对当归药材质量的影响

一、样品采集

二、试药与仪器

三、对照品与供试品溶液的制备

四、分析条件

五、当归样品中主要成分指认

六、不同生长期当归中差异性成分分析

七、不同生长期当归中主要成分动态积累规律研究

八、小结

第二节 加工方法对当归药材质量的影响

一、样品信息

二、试药与仪器

三、对照品与供试品溶液的制备

四、分析条件

五、不同干燥加工方法当归样品差异性分析

六、当归主要成分干燥加工过程中动态规律研究

八、小结

第三节 贮藏方法对当归药材质量的影响

一、样品采集

二、试药与仪器

三、对照品与供试品溶液的制备

四、分析条件

五、样品含量测定结果

六、当归贮藏过程中化学成分变化规律研究

七、小结

参考文献

第三章 以对照提取物为对照的当归药材、饮片含量测定研究

第一节 对照提取物的制备

一、指标性成分选择

二、提取工艺选择

三、对照提取物制备

第二节 对照提取物指标性成分的标定

一、仪器和试剂

二、对照品与供试品溶液的制备

三、色谱条件与系统适应性

四、方法学考察

五、对照提取物的标定

六、对照提取物的稳定性

第三节 当归药材及饮片含量测定

一、样品来源

二、仪器和试剂

三、对照品溶液的制备

四、供试品溶液制备研究

五、方法学考察

六、当归药材及饮片的含量测定

结语

研究生期间发表论文及参与课题情况

致谢