简单熔体微观结构的分子动力学模拟

摘要

液态物质的性质与其结构密切相关，因此，液态物质的结构成为凝聚态物理、材料学、生命科学、化学及其冶金等领域共同关注的对象。由于实验测量的困难和结构信息的局限性，对于液态结构的研究比其晶态要少得多。在缺乏直接的实验证据前提下，分子动力学模拟是探索液态物质结构和性质的有效方法。本文首先介绍了液态的基础知识、研究进展、描述液态结构的方法，再引入本文所用的模拟计算方法，最后，以P，InSb，Co，Fe，Al2O3，TexI1-x等为例研究简单熔体的微观结构随着压强、温度和成分的变化。
　　 本文研究的主要结果和意义可归结为以下几个方面：⑴在压力诱导液态磷的液-液相变并伴随非金属性到金属性的转变中，发现了其配位数、键取向序参数发生异常变化；出现在局域网络结构中的Peierls畸变随压强的增加而减弱；液态磷显示异常的动力学行为并随温度的升高而消失；其过剩熵也显示了与动力学相似的异常现象。⑵异类原子间成键在液态铟锑合金中仍占优势，存在于其锑原子间的Peierls畸变随温度的升高而减弱；液态铟锑合金的扩散系数与温度遵循Arrhenius关系，对不同的实验结论争议有借鉴意义。⑶金属熔体中二十面体短程序随温度的降低而增加，在其过冷液态中占有优势，并与所研究的体系无关。⑷液态氧化铝的微观局域结构以氧原子的三重铝原子配位和铝原子的四重、五重氧原子配位为主，没有发现液态氧化铝中有高重配位与低重配位相分离的液-液相变发生。⑸成分诱导液态碲碘化合物中金属性到非金属性的转变，其在富碘一侧和富碲的一侧有不同的变化规律；随着碘原子浓度的增加，液态碲碘化合物经历了有类似于液态碲的链状结构到类似于液态TeI4的分子结构的转变。

目录

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第一章 绪论

1.1液体和液态微观结构研究的重要意义

1.2液态物质的一般认识

1.2.1液体与固体和气体间的区别及联系

1.2.2液态微观结构的相关理论模型

1.3液态物质研究的方法和手段

1.3.1液态物质研究的实验方法

1.3.2液态物质研究的计算方法

1.4液态物质研究的进展

1.4.1国内液态及软物质物理的研究现状

1.4.2近年来液态结构研究的进展

1.5本文研究的内容

第二章 液态微观结构的表征方法

2.1两体相关函数

2.2配位数

2.3结构因子

2.4角分布函数

2.5对分析技术

2.6键取向序参数

2.7角受限三体相关函数

第三章 基本理论和计算方法

3.1密度泛函理论

3.2赝势方法

3.2.1超软赝势

3.2.2投影缀加波法

3.3电子交换相关能的近似方法

3.3.1局域密度近似

3.3.2推广的梯度近似

3.4能量最小化方法

3.4.1共轭梯度方法

3.4.2在迭代子空间直接求逆的残量最小化方法

3.5分子动力学方法

3.6 Verlet方法

3.7No(s)e温控方法

3.8周期性边界条件

3.9布洛赫(Bloch)理论和k点

3.10截断能

第四章 液态磷结构的分子动力学模拟

4.1研究背景

4.2研究方法

4.3结果和讨论

4.3.1结构性质

4.3.2动力学性质

4.3.3电子结构性质

4.4结论

第五章 液态铟锑合金结构的分子动力学模拟

5.1研究背景

5.2计算方法

5.3结果和讨论

5.3.1结构性质

5.3.2动力学性质

5.3.3电子结构性质

5.4结论

第六章 钴和铁熔体短程序的分子动力学模拟

6.1研究背景

6.2计算方法

6.3结果和讨论

6.4结论

第七章 液态氧化铝结构的分子动力学模拟

7.1研究背景

7.2计算方法

7.3结果和讨论

7.4结论

第八章 液态碲碘化合物结构的分子动力学模拟

8.1研究背景

8.2研究方法

8.3结果和讨论

8.3.1结构性质

8.3.2电子结构性质

8.4结论

第九章 全文总结和展望

参考文献

博士期间发表和待发表的论文目录

致谢