氟化铈铁磷酸盐玻璃固化体性能的实验研究

摘要

铈元素和钚具有相似的化学性质,在高放废物玻璃固化中被广泛用于模拟钚等三价和四价的锕系元素.本研究采用铁磷硼酸盐玻璃固化CeF3化合物,评估模拟高价元素氟化物玻璃固化体的稳定性.玻璃原料在1050～1200°C下(熔制温度低于硼硅酸盐玻璃)熔融后空气冷却形成固化体,质量比为xCeF3-(100-x)(26Fe2O3-10B2O3-64P2O5)(其中x-10、20、30).对制备的玻璃(玻璃陶瓷)固化体采用产品一致性试验(PCT)对其化学稳定性进行分析,采用x射线衍射(XRD)测试固化体结构,并用扫描电子显微镜(SEM)观察其表面形貌.PCT试验中采用100到200目的玻璃粉末置于10ml去离子水中在90°C下浸泡7天,测试了溶液中元素浸出浓度,并计算了各元素的累积浸出率在10-3g/m2水平,明显优于硼硅酸盐的玻璃固化体.样品的XRD分析表明,x-20wt％时CeF3的固化体开始析晶,部分铈元素以独居石型磷酸铈晶体的形式存在,随着铈元素含量的增加晶体含量越高,与SEM观察结果一致,试样的化学稳定性也得到一定的提高.试验结果表明氟化铈-铁磷硼酸盐玻璃(玻璃陶瓷)固化体对CeF3包裹率可达到30wt％.