钡铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体的结构与性能研究

摘要

铁磷酸盐玻璃固化体由于其低熔融温度，良好的热力学性能以及稳定的化学性能，得到了广泛的认可与研究；钡铁磷酸盐被证实对高放废物有很好的固化性能。玻璃陶瓷固化兼具了玻璃固化以及陶瓷固化的优势，是新一代最具有发展前景的固化体方式。本文以组成成分为铁磷酸盐(40Fe2O3-60P2O5)为基础玻璃，1.掺入不同含量的CeO2，缓慢冷却制备铈铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体；2.掺杂5 mol%的BaO，缓慢冷却制备钡铈铁磷酸盐玻璃陶瓷；3.采用烧结法制备不同原料粒度的铁磷酸盐，钡铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体。利用XRD,SEM-EDS, FTIR等现代分析测试方法对样品的结构及形貌进行表征，同时采用DSC以及PCT对样品的热稳定性和化学稳定性进行研究，得到以下结论： (1)掺杂CeO2铁磷酸盐玻璃陶瓷：当Ce含量达到2 mol%及以上，即可析出陶瓷相，分别是FePO4和CePO4。随着Ce含量的增多，样品中晶体相增多，有较多Q0基团，残余玻璃相的热稳定性较好，CeO2掺杂量达到8 mol%时，样品保持低浸出率，在浸泡56天后浸出率可达到10-5 g·m-2·d-1数量级。 (2)掺杂5 mol%BaO的铈铁磷酸盐玻璃陶瓷：Ba离子的存在，使得含0 mol% CeO2的样品有FePO4析出，当Ce含量达到4 mol%时，CePO4晶相开始出现。样品中主要以Q0基团为主，热分析表明残余玻璃相的热稳定性较好，样品的化学稳定性高，在浸泡56天后，铁、铈离子的浸出率可达到10-5 g·m-2·d-1数量级，钡离子的浸出率相对较高，在10-4 g·m-2·d-1数量级。 (3)烧结法制备玻璃陶瓷固化体：两组样品中的主要晶体相是FePO4和Fe4(P2O7)3，XRD结果表明，BaO的存在促进了FePO4晶体的析出，SEM和密度分析表明掺杂BaO的样品紧密性较高，红外结果表明掺杂BaO的样品中Q0基团更多，未掺杂BaO的样品含有更多的Q1基团，样品总体化学稳定性较好，BaO 对质量损失率和归一化浸出率的影响较小，质量损失率在10-8 g·cm-2·min-1数量级，Fe元素的归一化浸出率在10-5 g·cm-2·min-1数量级，Ba元素的归一化浸出率在10-4 g·cm-2·min-1数量级。

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