钙钛矿催化剂木质素湿法氧化为芳香醛反应中催化机制的研究

摘要

本文研究了溶胶凝胶法得到的LaMn1-xCuxO3(x=0,0.1,and0.2)催化剂在木质素湿法氧化为芳香醛反应中的活性差异,目地是为了探讨出Cu2+取代后LaMnO3催化剂的物理性质的变化与其催化活性的关联变化机制.XRD,XPS,TPR证实了Cu2+能进入LaMnO3晶格结点位置,且能导致Mn4+的含量以及表面吸附氧物种含量提高,LaMnO3、LaMn0.9Cu0.1O3、LaMn0.8Cu0.2O3中Mn4+的含量以及表面吸附氧物种含量分别为42.4％、58.4％、60.6％;48.2％、66.3％、80.4％.相同条件下催化活性随着Cu2+含量提高而提高,LaMn0.8Cu0.2O3催化体系下对羟基苯甲醛、香草醛、紫丁香醛的最大得率分别达到2.90％、5.07％、14.6％,分别是相同条件下LaMnO3催化体系下的1.35(2.03％)、1.17(4.32％)、1.43(9.32％)倍,无催化剂反应体系的1.85(1.55％)、1.57(3.22％)、3.08(4.74％)倍.催化剂催化活性变化的原因归结于Cu2+取代后引起Mn4+的含量以及表面吸附氧物种含量的变化.这也说明只要提高LaMn1-xCuxO3(0＜x＜1)的C2+的含量,就能提高其在木质素湿法氧化为芳香醛反应中的催化活性,找到合适的比例有望促进该产业工业化.