低硅沸石骨架结构及其稳定性的模拟计算

摘要

采用晶格能极小化技术模拟计算了一系列结构的低硅沸石全硅骨架晶体,预测了它们的骨架结构和晶格能,计算结果与二氧化硅致密α-石英相比较,发现这些低硅沸石彼此间的晶格能相差很小(＜25k·mol<,1>),与α-石英相差43～68KJ·mol<,1>.这意味着在低硅沸石的合成中,特定结构骨架的形成仅需要较少的能量,可以解释低硅沸石骨架结构的相似性和多样性,同时讨论了计算晶格能和骨架结构间的关系,结果表明随着低硅沸石骨架密度的增长,全硅骨架晶格能呈降低趋势,分析这些低硅沸石的XRD数据发现在它们的结构中包含较短的Si-O键长(0.1557nm),很长的Si-O键长(0.1764nm),O-Si-O键角有很大的颁范围(93.38～133.41°),Si-O-Si键角平均在144°左右并且具有更大的分布范围(127～180°)