C<,60>从头算法的几何优化和三阶光极化率谱性质研究

摘要

利用Gaussian98程序中的从头算方法在HF/3-21G水平对富勒烯球C<,60>进行空间结构优化,再对优化得到的平衡几何应用含组态相互作用的INDO-SDCI法进行电子结构计算,并结合和态求和(SOS)方法计算了三种不同物理过程的频率相关的三阶非线性光学极化率.讨论了不同光物理过程的色散行为及其与电子光谱吸收峰的关系.计算得到的单、双键长分别是1.463和1.376A,与实验结果1.467和1.355A符合程度较好,在输入光子能量1.165eV时,计算得到的简并四波混合过程的三阶非线性光学极花率x<'(3)>值5.5×10<'-12>esu较接近实验测量值7×10<'-12>esu.