微通道内CH2(s)氧化机理密度泛函研究

摘要

微通道内甲烷的催化燃烧过程中,CH2(s)是进行氧化的主要物质之一.为了从分子原子尺度上探索微通道内甲烷催化燃烧反应机理,本文基于密度泛函理论,进行了CH2(s)在Pt催化剂表面氧化机理的量子化学研究.研究得到氧化过程中过渡态结构及其频率和IRC特性.CH2(s)在Pt催化剂表面氧化过程中,CH2(s)首先氧化成HCHO,HCHO继续氧化成CHO,HCHO氧化成CHO是该反应过程中的速控步;CHO进一步氧化成CO,反应容易进行;CO最终氧化成CO2,存在两条反应路径,(即①CO(s)+O(s)→CO2+Pt;②CO(s)+OH(s)→CO2+H(s)),发生反应以路径②为主.