一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法及制得的石墨相氮化碳片层材料

摘要

本发明公开一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法，涉及过滤材料技术领域，是基于现有的石墨相氮化碳片层材料制备较为困难、催化使用效果不佳的问题提出的。本发明还提供上述制备方法制得的石墨相氮化碳片层材料。本发明在制备时通过三聚氰胺与冰醋酸混合制备，保证了原料成本的低廉，提高了生产效益，在此期间又添加了纳米填料成分，利用纳米二氧化钛的添加，一方面能够提升材料的比表面积，促进石墨相氮化碳片层的生成，另一方面又能协同增强石墨相氮化碳片层的催化效果，提升使用品质；制备的石墨相氮化碳片层材料，其孔结构和比表面积可控，制备时间短，整体成本低廉且环保，综合使用价值高，极具市场竞争力。

说明书

技术领域

本发明涉及过滤材料技术领域，更具体地说，关于一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法及制得的石墨相氮化碳片层材料。

背景技术

目前被发现的大多数可见光催化剂都是过渡金属半导体材料，然而这类半导体材料存在成本高、光催化效率低、不够环保等明显缺点，严重制约了其作为可见光催化剂的广泛应用潜能。王心晨等人在2009年发现有机半导体材料-石墨相氮化碳(g-C

研究发现，与其他相类氮化碳材料(如α-C

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于解决现有的石墨相氮化碳片层材料制备较为困难、催化使用效果不佳的问题。

本发明通过以下技术手段实现解决上述技术问题的：

一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)前驱体制备：按照m:V＝g:mL为1-3:10-18，将三聚氰胺与冰醋酸混合，然后加入纳米填料，纳米填料的重量为三聚氰胺重量的5-15％，充分混合得到均匀的悬浊液，将悬浊液搅拌后所得的浆料体系通过抽滤进行固液分离，将所得的固体物料用去离子水洗涤至中性后干燥至恒重，即得到前驱体；

(2)对步骤(1)所得的前驱体依次进行煅烧处理和超声处理，煅烧的温度为500-700℃，煅烧的时间为2-6h，超声的频率为600-800kHz，完成后取出，即可制得石墨相氮化碳片层材料。

本发明工艺简单，易于推广应用，在制备时通过三聚氰胺与冰醋酸混合制备，保证了原料成本的低廉，提高了生产效益，在此期间又添加了纳米填料成分，利用纳米二氧化钛的添加一方面能够提升材料的比表面积，促进石墨相氮化碳片层的生成，另一方面又能协同增强石墨相氮化碳片层的催化效果，提升使用品质。

优选地，所述步骤(1)中冰醋酸的纯度≥99.5wt％。

优选地，所述步骤(1)中纳米填料为纳米二氧化钛。

优选地，所述纳米填料的颗粒大小为20-60nm。

优选地，所述步骤(1)中纳米填料与三聚氰胺、冰醋酸的混合温度为30℃。

优选地，所述步骤(1)中搅拌速度为200rpm，搅拌时间为20-30min。

优选地，所述步骤(1)中去离子水的温度为30℃。

优选地，所述步骤(1)中干燥的温度为100-120℃，干燥时间为4h。

优选地，所述步骤(2)中煅烧处理在空气的气氛下进行。

本发明还提供上述制备方法制得的石墨相氮化碳片层材料。

本发明具有如下的有益效果：

1、本发明工艺简单，易于推广应用，在制备时通过三聚氰胺与冰醋酸混合制备，保证了原料成本的低廉，提高了生产效益，在此期间又添加了纳米填料成分，利用纳米二氧化钛的添加一方面能够提升材料的比表面积，促进石墨相氮化碳片层的生成，另一方面又能协同增强石墨相氮化碳片层的催化效果，提升使用品质。

2、本发明制备方法制备的石墨相氮化碳片层材料，其孔结构和比表面积可控，制备时间短，整体成本低廉且环保，综合使用价值高，极具市场竞争力。

附图说明

图1为本发明实施例2中制得的石墨相氮化碳片层材料的TEM图。

具体实施方式

为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

下述实施例中所用的试验材料和试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径获得。

实施例中未注明具体技术或条件者，均可以按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。

实施例1

一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)前驱体制备：将1g三聚氰胺与10mL纯度≥99.5wt％的冰醋酸混合，然后加入0.05g颗粒大小为20nm的纳米二氧化钛，30℃下充分混合得到均匀的悬浊液，将悬浊液搅拌后所得的浆料体系通过抽滤进行固液分离，搅拌速度为200rpm，搅拌时间为30min，将所得的固体物料用30℃去离子水洗涤至中性后，于120℃干燥至恒重，即得到前驱体；

(2)对步骤(1)所得的前驱体依次进行煅烧处理和超声处理，煅烧处理在空气的气氛下进行，煅烧的温度为500℃，煅烧的时间为2h，超声的频率为600kHz，完成后取出，即可制得石墨相氮化碳片层材料。

实施例2

一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)前驱体制备：将2g三聚氰胺与14mL纯度≥99.5wt％的冰醋酸混合，然后加入0.2g颗粒大小为40nm的纳米二氧化钛，30℃下充分混合得到均匀的悬浊液，将悬浊液搅拌后所得的浆料体系通过抽滤进行固液分离，搅拌速度为200rpm，搅拌时间为30min，将所得的固体物料用30℃去离子水洗涤至中性后，于120℃干燥至恒重，即得到前驱体；

(2)对步骤(1)所得的前驱体依次进行煅烧处理和超声处理，煅烧处理在空气的气氛下进行，煅烧的温度为600℃，煅烧的时间为4h，超声的频率为700kHz，完成后取出，即可制得石墨相氮化碳片层材料。

实施例3

一种石墨相氮化碳片层材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)前驱体制备：将3g三聚氰胺与18mL纯度≥99.5wt％的冰醋酸混合，然后加入0.45g颗粒大小为60nm的纳米二氧化钛，30℃下充分混合得到均匀的悬浊液，将悬浊液搅拌后所得的浆料体系通过抽滤进行固液分离，搅拌速度为200rpm，搅拌时间为30min，将所得的固体物料用30℃去离子水洗涤至中性后，于120℃干燥至恒重，即得到前驱体；

(2)对步骤(1)所得的前驱体依次进行煅烧处理和超声处理，煅烧处理在空气的气氛下进行，煅烧的温度为700℃，煅烧的时间为6h，超声的频率为800kHz，完成后取出，即可制得石墨相氮化碳片层材料。

对比例1

本对比例与实施例2的区别在于：本对比例未添加纳米二氧化钛。

其他制备工艺与实施例2相同。

对比例2

本对比例与实施例2的区别在于：本对比例制备的前驱体未进行超声处理。

其他制备工艺与实施例2相同。

氮化碳片层材料进行品质测试

对实施例1-3和对比例1-2制备的石墨相氮化碳片层材料进行比表面积和光催化产生氢气的速率进行测定，测定结果如表1所示。

光催化产生氢气的速率方法具体步骤如下：分别称取5mg的上述材料样品放入10mL密封玻璃器皿中，加入2mL三氟甲、2mL乙醇及5mL浓度为30％的H

表1为实施例1-3和对比例1-2制备的石墨相氮化碳片层材料的品质测试结果。从实施例和对比例得到材料的比表面积和光催化产氢速率的对比可知，本发明中得到的材料具有可观的比表面积，从而得到优秀的光催化产氢性能。其中当纳米二氧化钛填料粒径为40nm时，效果最好。

将实施例2制备的石墨相氮化碳片层材料进行TEM图像分析，结果如图1所示，从图像中可以清晰地看到其层状结构，该结构赋予了这种材料非常大的比表面积和优秀的光催化产氢性能。

综上，本发明工艺简单，易于推广应用，在制备时通过三聚氰胺与冰醋酸混合制备，保证了原料成本的低廉，提高了生产效益，在此期间又添加了纳米填料成分，利用纳米二氧化钛的添加，一方面能够提升材料的比表面积，促进石墨相氮化碳片层的生成，另一方面又能协同增强石墨相氮化碳片层的催化效果，提升使用品质。

以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。