一种催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂制备方法及其应用

摘要

本发明属于单原子催化剂技术领域，具体涉及一种催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂制备方法及其应用，包括如下步骤：(1)将按重量份4‑10份的可还原金属盐和10‑40份的有机配体溶于有机溶剂，混合均匀，得溶液；(2)将上述溶液缓慢加入到含有10‑60份金属氧化物的悬浊液中，将混合溶液升温至80‑90℃，同时连续搅拌，搅拌时间为3‑6小时；(3)将搅拌后的悬浊液冷却至常温，并过滤，将过滤后的物质进行洗涤后干燥，得干燥的颗粒；(4)取上述10‑30份颗粒加入5‑15份炭黑混合后放入球磨机中，设定球磨机转速为100～600rpm，球磨时间6～9h；然后将球磨后得到的固体粉末于500～900℃下焙烧5～10h，得到催化剂。

说明书

技术领域

本发明属于单原子催化剂技术领域，具体涉及一种催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂制备方法及其应用。

背景技术

CO是典型的可燃、有毒化合物。化石燃料燃烧、化学工业以及机动车使用造成大量CO排放，现已成为严重的环境问题，引起了人们的普遍关注。目前，CO低温氧化净化是环保过程和工业生产的重要研究课题，如内封闭式CO2激光器中气体纯化、烟草降害、汽车尾气、CO气体传感器、防毒面具、密闭体系(如飞机、潜艇、航天器等)中微量CO的消除等。对于CO低温催化氧化催化剂，国内外均有大量的研究，主要可以分为两类：一类为贵金属催化剂，主要由Pt、Pd、Au等与各种载体构成的系列产品；另一类为非贵金属催化剂，主要采用具有催化氧化还原特性的过渡金属、稀土金属的复合氧化物或混合物。在CO和O2的反应中，贵金属以其良好的CO、O2吸附和活化性能被认为是催化CO完全氧化的首选催化剂。CO在贵金属催化剂上的氧化反应主要依据Langmuir～Hinshelwood机制、即反应在表面吸附O原子与CO分子之间进行。与单一贵金属催化剂相比，负载型贵金属催化剂可使CO氧化反应在相对较低的温度下进行，这种增强效应主要与CO和O2在金属表面活化并溢流至载体有关，因此目前贵金属催化剂体系主要以负载型为主。诸如王永钊，赵永祥等，在《环境污染治理技术与设备》(2003，4(8)：8～12)上记载：CO在负载型贵金属催化剂上的催化性能主要受贵金属前驱体、制备方法、预处理条件、载体、助剂等条件影响。之后有Monteiro等(MonteiroRS，DieguezLC，etal.，Catal.Today，2001，65：77～89)用PdCl2、Pd(acac)2、Pd(NO3)2作为贵金属前驱体，分别考察了他们在Al2O3载体上的一氧化碳催化氧化活性，发现以PdCl2为前驱体时活性最高；Chen等(ChenY，YehC，J.Catal.，2001，200：59～68)在研究Au/TiO2催化剂时发现，用化学气相沉积法(CVD)制备的催化剂比传统的沉积～沉淀法所制备的催化剂活性高，但以Al2O3表面预碱化为特征的改进的沉积～沉淀法所制的Au/Al2O3催化剂比化学气相沉积法制得的催化剂活性高。以及王桂英，张文祥等，在《化学学报》(2000，58(12)：1557～1562)上公开了利用共沉淀法制备了Au/MeOx催化剂(Me＝Al、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Zn)，在25℃和相对湿度为80％的条件下，系统考察了金属氧化物载体种类对金催化剂上CO氧化性能的影响，发现不同的载体对催化剂的催化活性有较大的影响。因此开发性能优越的CO低温催化氧化催化剂，需要综合考虑上述影响条件。

现有的单原子催化剂，应用在催化氧化法室温脱除一氧化碳时，催化效率低，时间长。

发明内容

针对现有技术中的问题，本发明的目的在于提供一种催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂制备方法及其应用。

为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案予以实现：

一种催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂制备方法，其特征在于：包括如下步骤：

(1)将按重量份4-10份的可还原金属盐和10-40份的有机配体溶于有机溶剂，混合均匀，得溶液；

(2)将上述溶液缓慢加入到含有10-60份金属氧化物的悬浊液中，将混合溶液升温至80-90℃，同时连续搅拌，搅拌时间为3-6小时；

(3)将搅拌后的悬浊液冷却至常温，并过滤，将过滤后的物质进行洗涤后干燥，得干燥的颗粒；

(4)取上述10-30份颗粒加入5-15份炭黑混合后放入球磨机中，设定球磨机转速为100～600rpm，球磨时间6～9h；然后将球磨后得到的固体粉末于500～900℃下焙烧5～10h，得到催化剂。

优选的，所述可还原金属盐为铁盐、硝酸铁的一种或多种混合。

优选的，所述有机溶剂为丙酮、乙醇、聚乙二醇、乙醚、苯甲醚、1—丙醇、2—丙醇、异辛烷、异丙醚、甲基四氢呋喃或石油醚中的任一种。

优选的，所述金属氧化物为氧化铜、氧化铁中的一种。

优选的，所述催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂应用在催化氧化法室温脱除反应中。

与现有技术相比，本发明具有以下技术效果：

本发明的制备方法简单，制备的催化剂是单原子催化剂，并且在催化氧化法室温脱除一氧化碳中表现出了较好的催化活性。

具体实施方式

为了使本发明实现的技术手段、创作特征、达成目的与功效易于明白了解，下面进一步阐明本发明。

除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。

实施例1

一种催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂制备方法，包括如下步骤：

(1)将按重量份6份的可还原金属盐和40份的有机配体溶于有机溶剂，混合均匀，得溶液；

(2)将上述溶液缓慢加入到含有50份金属氧化物的悬浊液中，将混合溶液升温至80-90℃，同时连续搅拌，搅拌时间为6小时；

(3)将搅拌后的悬浊液冷却至常温，并过滤，将过滤后的物质进行洗涤后干燥，得干燥的颗粒；

(4)取上述15份颗粒加入5份炭黑混合后放入球磨机中，设定球磨机转速为500rpm，球磨时间9h；然后将球磨后得到的固体粉末于900℃下焙烧5h，得到催化剂。

优选的，所述可还原金属盐为铁盐。

优选的，所述有机溶剂为丙酮。

优选的，所述金属氧化物为氧化铜。

优选的，所述催化氧化法室温脱除一氧化碳的单原子催化剂应用在催化氧化法室温脱除反应中。

实施例2

与实施例1相同之处不在重述，与实施例1不同之处在于：

所述炭黑为1份。

实施例3

与实施例1相同之处不在重述，与实施例1不同之处在于：

所述炭黑为20份。

实施例4

与实施例1相同之处不在重述，与实施例1不同之处在于：

所述炭黑为0份。

对比例1

采用专利号为：CN201711336906.0中的单原子催化剂。

将上述催化剂分别应用在催化氧化法室温脱除反应中，记录反应所用时间以及转化率，并记录在下表：

以上显示和描述了本发明的基本原理、主要特征和本发明的特点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明的范围内。本发明要求保护的范围由所附的权利要求书及其等效物界定。