一种单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性催化剂的制备方法及应用

摘要

一种单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性催化剂的制备方法及应用，属于电化学水处理技术领域。本发明利用双氰胺在高温条件发生热聚合反应，制备石墨相氮化碳，并以制备好的石墨相氮化碳为基体材料，通过溶剂热法将单质铜和铜铁氧化物共同修饰到石墨相氮化碳上，获得具有良好分散效果的非均相催化剂。本发明所需材料价格低廉，方便获取，且催化剂便于回收，应用pH广泛，克服传统电‑芬顿应用pH范围窄，易产生铁泥，催化剂难以重复利用等缺点，在废水处理方面具有良好的应用前景。

说明书

技术领域

本发明属于电化学水处理技术领域，涉及一种单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳 磁性催化剂的制备方法及应用。

背景技术

电-芬顿技术是结合电化学高级氧化和芬顿氧化的一种高级氧化技术，可通过阴极产生过 氧化氢(H

石墨相氮化碳(g-C

本发明采用溶剂热法将单质铜(Cu

发明内容

本发明的目的旨在提供一种单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性材料的制备方 法及应用，本发明所需要的材料价格低廉，方便易得，制备方法简单，且制备的单质铜和铜 铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性催化剂可应用于非均相类电-芬顿体系，具有良好的催化效 果，方便回收，克服了传统电-芬顿反应pH范围窄，容易产生铁泥，难以回收等缺点。

上述单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性催化剂的制备方法，包括以下步骤：

(1)将双氰胺置于坩埚中，并将装有双氰胺的坩埚置于高温气氛炉中，通入N

(2)将石墨相氮化碳分散于乙二醇中并超声分散60min，记为分散液A；

(3)依次称取六水合三氯化铁(FeCl

(4)将步骤(3)得到溶液B倒入步骤(2)的分散液A中，持续超声4h，记为分散液 B；其中每0.5g石墨相氮化碳对应0.2703～1.0812g六水合三氯化铁(FeCl

(5)将分散液B倒入反应釜中，然后置于鼓风干燥箱中，200℃的条件下，反应8h。待自然冷却至室温后，依次用超纯水和乙醇对其进行清洗，得到单质铜和铜铁氧化物共修饰 石墨相氮化碳磁性材料(Cu-CuFe

上述制备方法得到的单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性催化剂在非均相类电 -芬顿体系中的应用，用于去除抗生素阿莫西林(AMX)。

本地发明的优点是：

与现有技术相比较，本发明具有以下优异效果：

1.扩宽传统电-芬顿反应的应用pH，实现在初始pH为3～9的范围内，良好的去除阿莫西林。

2.便于回收。制备的单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳磁性催化剂为固体粉末， 带有强磁性，可在磁场作用下快速分离，便于回收。

附图说明

图1为实施例1、实施例2、实施例3、实施例4和对比例1，不同六水合和三氯化铁(FeCl

图2为实施例5和对比例2的Cu-CuFe

图3(a)为实施例1中Cu-CuFe

图4为实施例1中Cu-CuFe

图5(a)为实施例1中Cu-CuFe

具体实施方式

下面实施例将结合附图对本发明作进一步的说明，但本发明并不限于以下实施例。

实施例1：

(1)称取5g双氰胺置于20mL坩埚中，并将装有双氰胺的坩埚置于高温气氛炉中，通入N

(2)分别称取25mL乙二醇和0.5g g-C

(3)依次称取0.8109g的六水合和三氯化铁(FeCl

(4)将步骤(3)得到溶液B倒入步骤(2)的分散液A中，持续超声4h，记为分散液 B。

(5)将分散液B倒入100mL反应釜中，然后置于鼓风干燥箱中，200℃的条件下，反应8h。待自然至室温后，依次用超纯水和乙醇对其进行清洗，得到单质铜和铜铁氧化物共修饰石墨相氮化碳(Cu-CuFe

将上述制备的Cu-CuFe

实施例2：

本实施例与实施例1制备过程不同之处在于步骤(3)中FeCl

实施例3：

本实施例与实施例1制备过程不同之处在于步骤(3)中FeCl

实施例4：

本实施例与实施例1制备过程不同之处在于步骤(3)中FeCl

实施例5：

本实施例与实施例1的制备步骤相同。将制备的催化剂应用于非均相类电-芬顿体系，氧 化降解AMX，降解初始pH范围为3.0～9.0，AMX的去除情况如图2所示，反应进行50min， AMX去除率均可达到99.0％以上。

对比例1：

(1)称取5g双氰胺置于20mL坩埚中，并将装有双氰胺的坩埚置于高温气氛炉中，通入N

将制备的g-C

对比例2：

不投加任何催化剂，以钛涂钌铱(2×5cm

通过实施例1、实施例5和对比例1、对比例2进行比较可以得出，g-C

以上实施例和对比例结果表明，改变FeCl