一种基于可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法

摘要

本发明公开了一种基于可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法，通过测量可逆比热容来实现对中子通量密度的测量，将选用的含硼晶体材料在已知中子通量密度的反应堆辐照不同中子通量，建立中子辐照通量和可逆比热容改变量之间的依赖关系。利用这种依赖关系测量未知堆中子通量密度。将已知中子辐照通量和可逆比热容改变量之间依赖关系的含硼晶体材料称为中子通量密度探测器。本发明能有效解决高通量核反应堆中子通量密度难以测量的世界难题。而且操作简单、速度快、测量的效率高，能够在探测器受辐照后与核反应堆完全分离的情况下测量和读取中子通量密度的数据。

说明书

技术领域

本发明属于核反应堆研究技术领域，具体地说，涉及一种基于可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法。

背景技术

中子通量密度是核反应堆的重要参数，直接影响着核反应堆裂变反应速率。它的探测一直是国内外反应堆物理研究的重点内容之一。目前，国内外探测中子均是通过探测中子与原子核相互作用产生的次级带电粒子实现的，堆内采用的中子通量密度测量方法主要有：微型探测器法、自给能探测器法、活化箔法等，其中堆内最成熟且最常用的方法是活化箔法。但活化箔法受到探测片衰变常数限制，在高通量情况下迅速达到饱和，因此无法直接测量高通量核反应堆堆芯通量密度。通常的做法是采用在低通量下测量核反应堆中子通量密度，再通过功率等校核因子反推至高通量时的通量密度。这种方法存在几个问题：(1)高通量下的修正因子无法直接测量，只能采用低通量值预估，误差难以消除。(2)中子温度、超热指标等能谱参数均只能在低通量下测量，因此反应堆的高中子通量密度测量通常都是在低功率下测量较低的中子通量密度，然后由外推方法，推到高功率下的高中子通量密度。(3)不同通量条件下反应堆各项性能参数均发生变化，也给测量带来误差。精确测量高通量核反应堆中子通量密度一直是反应堆物理面临的世界难题。

发明内容

有鉴于此，本发明针对现有技术无法直接测量高通量核反应堆中子通量密度的问题，提供一种基于可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法，本发明的方法具有样品用量少、操作简便、适用面宽、准确性好、能够在样品受辐照后与核反应堆完全分离的情况下读取与中子通量密度相关数据。

为了解决上述技术问题，本发明公开了一种基于可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法，包括以下步骤：

步骤1、将含硼晶体材料分为两部分，一部分作为刻度探测器的样品使用，剩下部分作为探测器的样品使用；

步骤2、将刻度探测器样品分为n份，n≥4，每份100mg，分别用铝薄膜包裹，得到n份刻度样品包；

步骤3、将步骤2的n份刻度样品包，分别放入中子通量密度恒定的热中子核反应堆中分别辐照t_n小时，且使相邻两个时间段长短成等差数列，得到n份受到不同辐照通量的样品包；

步骤4、分别对n份刻度样品包用调制差示扫描量热法测量其对应可逆比热容c_pi；

步骤5、将各刻度探测器样品包的可逆比热容c_pi列成表，表中各拦的意义是：将含硼晶体样品在中子通量密度一定的核反应堆中辐照t₁、t₂、……,t_n时间段后制成n个受到不同辐照通量的样品包1、样品包2、……,样品包n；表中第一行的样品包1、样品包2、……，样品包n是不同辐照通量样品包编号，其下面竖行各值是不同辐照通量样品包在不同温度时的比热容值；样品包2-1、样品包3-1、……，样品包n-1下面竖行各值是受辐照t₂、……，t_n时间段后样品的比热容减去受辐照t₁样品的比热容值差，相当于样品在原来受辐照t₁时间段的基础上再辐照△t、△t×2、……，△t×(n-1)时间段后比热容的增大量；下面竖行最后各值为每一竖行的增大量在一定温度范围之间的各温度点读数相加得到总和拦，读数为依次为N₁、N₂、…..，N_n；

步骤6、列出刻度探测器各样品包中子辐照通量增量与相应比热容增量总和的比例式：

样品包2-1 Φ×△t×3600s＝kN₁(1)

样品包3-1 φ×2×△t×3600s＝kN₂(2)

样品包4-1 φ×3×△t×3600s＝kN₃(3)

……

样品包n-1 Φ×(n-1)×△t×3600s＝kN_n-1(n-1)

一般关系式为

其中，k为比例系数，Φ代表刻度探测器时核反应堆有确定值的中子通量密度，代表未知堆的中子通量密度；

关系式(1)与(n)两边相除得

(n+1)式变形后得

将关系式(2)与(n)两边相除,同理可得

将关系式(3)与(n)两边相除,同理可得

关系式(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)是建立起来的含硼晶体材料受中子辐照通量与比热容改变量总和的依赖关系，即完成了探测器的刻度；然后根据测量精度的不同需求测量未知堆中子通量密度；

步骤7、把样品在未知中子通量密度的反应堆辐照时间t后，用MDSC法测量出比热容改变量值求和得出△C,利用步骤6所述的依赖关系算出未知堆中子通量密度。

可选地，所述的探测器具体为中子通量密度探测器。

可选地，所述的一定的温度范围为-50℃～400℃。

可选地，所述步骤6中的根据测量精度的不同需求测量未知堆中子通量密度具体为：从(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式中任选一个计算未知堆中子通量密度。

可选地，所述步骤6中的根据测量精度的不同需求测量未知堆中子通量密度具体为：用(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式中的每一个都求出未知堆中子通量密度，再求其平均值作为未知堆中子通量密度。

可选地，所述步骤6中的根据测量精度的不同需求测量未知堆中子通量密度具体为：(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式，每一个式子都对应一个样品包，对每一个样品包多做几次实验，求出比热容改变量总和的平均值后建立相应的(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式，最后再按照权利要求4所述的方法求其平均值作为未知堆中子通量密度。

与现有技术相比，本发明可以获得包括以下技术效果：

本发明提供的一种用可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法，有效解决了测量高通量核反应堆中子通量密度这一反应堆物理面临的世界难题。本发明需要预先刻度探测器样品受辐照通量和比热容改变量的依赖关系。刻度后的样品才能做为探测器使用。测量器样品体积小(黄豆大小)、重量轻(0.1g即可)，适用面宽，可直接放入探测位置，在核反应堆中可以充分反应，能够在探测器样品受辐照后与核反应堆完全分离的情况下读取中子通量密度的数据。特别适合测量高通量核反应堆中子通量密度。

当然，实施本发明的任一产品并不一定需要同时达到以上所述的所有技术效果。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本发明的进一步理解，构成本发明的一部分，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：

图1是本发明调制量热法(MDSC)测出的可逆热容曲线，其中，MDSC.009：辐照16h的可逆热容曲线，MDSC.010：辐照32h的可逆热容曲线，MDSC.008：辐照48h的可逆热容曲线，MDSC.005：辐照64h的可逆热容曲线。

具体实施方式

以下将配合实施例来详细说明本发明的实施方式，藉此对本发明如何应用技术手段来解决技术问题并达成技术功效的实现过程能充分理解并据以实施。

本发明公开了一种基于可逆比热容法测量核反应堆中子通量密度的方法，包括以下步骤：

步骤1、将含硼晶体材料分为两部分，一部分作为刻度探测器的样品使用，剩下部分作为探测器的样品使用，其中，探测器具体为中子通量密度探测器；

步骤2、将刻度探测器样品分为n份，n≥4，每份100mg左右，分别用铝薄膜包裹，得到n份刻度样品包；

步骤3、将步骤2的n份刻度样品包，分别放入中子通量密度恒定的热中子核反应堆中分别辐照t_n小时，且使相邻两个时间段长短成等差数列，得到n份受到不同辐照通量的样品包；

步骤4、分别对n份刻度样品包用调制差示扫描量热法(MDSC)测量其对应可逆比热容c_pi；

步骤5、将各刻度探测器样品包的可逆比热容c_pi列成下表1，表中各拦的意义是：样品包1、样品包2、……，样品包n是不同辐照通量样品包编号，其下面竖行各值是不同辐照通量样品包在不同温度120℃、130℃、......,360℃时的比热容值；样品包2-1、样品包3-1、……，样品包n-1下面竖行各值是受辐照t₂、……，t_n时间段后样品的比热容减去受辐照t₁样品的比热容值差，相当于样品在原来受辐照t₁时间段的基础上再辐照△t、△t×2、……，△t×(n-1)时间段后比热容的增大量；把这些增大量在120℃～360℃之间的各温度点读数相加得到总和拦，读数为N₁、N₂、…..,N_n。

表1各刻度探测器样品包的可逆比热容c_pi列表

步骤6、列出刻度探测器各样品包中子辐照通量增量与相应比热容增量总和的比例式：

样品包2-1 Φ×△t×3600s＝kN₁(1)

样品包3-1 Φ×2×△t×3600s＝kN₂(2)

样品包4-1 Φ×3×△t×3600s＝kN₃(3)

…… ……

样品包n-1 Φ×(n-1)×△t×3600s＝kN_n-1(n-1)

一般关系式为

其中，k为比例系数，是要使比热容增大量总和增大1个单位样品所需要的反应堆中子辐照通量，Φ代表刻度探测器时核反应堆有确定值的中子通量密度；△t是以小时为单位的辐照时间；

代表未知堆的中子通量密度；t代表未知堆以小时为单位的辐照时间；△c代表未知堆比热容改变量在一定温度范围之间的各温度点读数相加得到的总和拦数值；

关系式(1)与(n)两边相除得

(n+1)式变形后得

将关系式(2)与(n)两边相除,同理可得

将关系式(3)与(n)两边相除,同理可得

关系式(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)是建立起来的含硼晶体材料受中子辐照通量与比热容改变量总和的依赖关系，即完成了探测器的刻度。有了刻度的探测器才可以用来测量未知堆的中子通量密度。根据测量精度的不同需求可选用以下三种方法测量未知堆中子通量密度。

第一、从(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式中任选一个计算未知堆中子通量密度。

第二、用(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式中的每一个都求出未知堆中子通量密度，再求其平均值作为未知堆中子通量密度。

第三、(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式，每一个式子都对应一个样品包，对每一个样品包多做几次实验，求出比热容改变量总和的平均值后建立相应的(n+2)、(n+3)、(n+4),……,(2n)式，最后再按照第二种方法求其平均值作为未知堆中子通量密度。

步骤7、把样品在未知中子通量密度的反应堆辐照时间t后，用MDSC法测量出比热容改变量值求和得出△C,利用步骤6所述三种方法的某一种测出未知堆中子通量密度。

步骤8、利用步骤7所述方法测量未知堆中子通量密度，应注意以下几点：

第一、以上所建探测器中子通量与比热容改变量总和的依赖关系中的其中一个条件改变，各式中对应关系的系数值可能改变。

第二、用探测器测量未知堆中子通量密度，未知堆的中子能谱应和已知堆的中子能谱相近，温度范围选取，温度间隔点选取应与在已知堆实验时相同，取各点比热容改变量值求和得出△C。

第三、探测器中子通量与比热容改变量总和的依赖关系建立的过程，是对选定样品刻度的过程，该样品是受刻度样品，已知堆是刻度堆。当受刻度样品和刻度堆发生改变时，可以按照建立这些关系式的技术路线重新做实验，建立中子辐照通量和样品比热容改变量总和之间的关系式，所选温度范围，温度间隔大小、温度点多少都可以根据研究需要另选。建立起的关系式和上述关系式具有类似的用途，使用条件相似。也就是说当受刻度样品和刻度堆发生变化时，应重新对探测器作刻度实验。

实施例1

步骤1、将1克150-75μm晶体硼颗粒样品分为两部分，一部分作为刻度探测器的样品使用，剩下部分作为探测器的样品使用。

步骤2、将刻度探测器样品分为4份，每份100mg左右，分别用铝箔包裹，得到4份刻度样品包；

步骤3、将4个刻度样品包在中国原子能科学研究院微型反应堆(中子通量密度为8.5×10¹¹n/cm².s)上分别辐照16小时、32小时、48小时、64小时。

步骤4、从辐照16小时样品包取出样品质量m＝5.04mg，用调制差示扫描量热法(MDSC)测量其对应可逆热容C_pi(曲线编号MDSC.009)、从辐照32小时样品包取出样品质量m＝5.08mg,用调制差示扫描量热法(MDSC)测量其对应可逆热容C_pi(曲线编号MDSC.010)、从辐照48小时样品包取出样品质量m＝5.18mg，用调制差示扫描量热法(MDSC)测量其对应可逆热容C_pi(曲线编号MDSC.008,)、从辐照64小时样品包取出样品质量m＝5.57mg,用调制差示扫描量热法(MDSC)测量其对应可逆热容C_pi(曲线编号MDSC.005)。用调制量热法(MDSC)测出的可逆热容曲线如图1所示。由曲线读数可见总体上辐照通量增大，可逆热容升高。

步骤5、这些热容值Cpi除以各自的质量得到的比热容值c_pi，各样品包可逆比热容c_pi，如下表2：

表2实施例1各刻度探测器样品包的可逆比热容c_pi列表

表中各拦的意义是：009(2)、010(2)、008(2)、005(2)下面竖行各值是中子通量密度为8.5×10¹¹n/cm².s微型核反应堆辐照晶体硼颗粒样品16h、32h、48h、64h后在不同温度时的比热容数值；32h-16h、48h-16h、64h-16h下面竖行各值是受辐照32h、48h、64h样品的比热容减去受辐照16h样品的比热容值差，相当于样品在原来受辐照16h的基础上再辐照16h、16h×2、16h×3后比热容的增大量,把这些增大量在120℃～360℃之间的各温度点读数相加得到总和拦，读数为1.88187、3.7065、5.33482。

步骤6、从这些数据可以看出，在实验误差范围内样品受辐照的通量和比热容的增量成正比关系，写成等式需要加比例系数k：

8.5×10¹¹n/cm².s×16×3600s＝k×1.88187J/g.℃(1’)

8.5×10¹¹n/cm².s×16×2×3600s＝k×3.7065J/g.℃≈k×1.88187×2J/g.℃(2’)

8.5×10¹¹n/cm².s×16×3×3600s＝k×5.33482J/g.℃≈k×1.88187×3J/g.℃(3’)

一般关系式为

将关系式(1’)与(4’)两边相除,并整理得

利用(2’)式和(3’)式同样可以推出和(4’)式数值很接近的关系式

取(5’)、(6’)、(7’)式的平均值

(8’)式反映了晶体硼颗粒样品比热容改变量总和和微型反应堆辐照样品通量之间的依赖关系。到此，完成了探测器的刻度，可以用来测量未知堆中子通量密度。

步骤7、将作为探测器的150-75μm晶体硼颗粒样品放入未知中子通量密度的核反堆中辐照时间t＝20h，注意按照技术方案步骤6第二条的方法测出辐照后比热容增量总和△C＝12.3592J/g.℃,由(8’)式求出该反应堆中子通量密度

实施例2

受辐照样品、已知反应堆、测量可逆比热容条件不变，即实验步骤1、步骤2、步骤3、步骤4与实施例1相同。改变温度范围和温度间隔。

步骤5将温度范围取为225℃-350℃,温度间隔取5℃。各样刻度品包的可逆比热容c_p，如下表3：

表3实施例2各刻度探测器样品包的可逆比热容c_pi列表

表3中各拦的意义与实施例1相同，对各温度点读数相加得到总和拦，读数为1.97635、3.8993、5.35919。

步骤6、采用与实施例1步骤6相同方法写出下式

8.5×10¹¹n/cm².s×16×3600s＝k×1.97635J/g.℃(1”)

8.5×10¹¹n/cm².s×16×2×3600s＝k×3.8993J/g.℃(2”)

8.5×10¹¹n/cm².s×16×3×3600s＝k×5.35919J/g.℃(3”)

一般关系式为

对(5”)、(6”)、(7”)式求平均值

(8”)就是建立的晶体硼颗粒样品比热容改变量总和与微型反应堆辐照样品通量之间的依赖关系。到此，完成了探测器的刻度，可以用来测量未知堆中子通量密度。

步骤7、将作为探测器的150-75μm晶体硼颗粒样品放入未知中子通量密度的核反堆中辐照时间t＝20h，注意按照技术方案步骤6第二条的方法测出辐照后比热容增量总和△C＝12.7300J/g.℃,由(8”)式求出该反应堆中子通量密度

本发明通过测量可逆比热容来测量核反应堆中子通量密度是热分析法在反应堆中子测量领域新的应用。从测量原理上看，它不是测量中子与核发生反应后的次级带电粒子，而是测量中子与样品作用后可逆比热容的变化来实现对中子通量密度测量,热分析仪器测量可逆比热容的变化量没有上限限制，因此用这种方法测量高通量中子通量密度不存在超出探测器量程的问题。样品受辐照通量越多，可逆比热容变化越大，测量相对误差越小，这正是测量高通量核反应堆中子通量密度所需要的。计划把研究成果近期应用到我国CARR堆(目前亚洲最高中子通量密度核反应堆)实验孔道内进行辐照实验，通过测量样品辐照损伤对可逆比热容的影响来探测其中子通量密度。

上述说明示出并描述了发明的若干优选实施例，但如前所述，应当理解发明并非局限于本文所披露的形式，不应看作是对其他实施例的排除，而可用于各种其他组合、修改和环境，并能够在本文所述发明构想范围内，通过上述教导或相关领域的技术或知识进行改动。而本领域人员所进行的改动和变化不脱离发明的精神和范围，则都应在发明所附权利要求的保护范围内。