采用溴化镧探测器测量环境中的钾40的方法

摘要

本发明提出了一种采用溴化镧探测器测量环境中的钾40的方法，属于辐射探测和辐射环境监测方法领域。该方法包括对溴化镧探测器自身放射性进行标定，得到该探测器本底谱响应y；采用溴化镧探测器对环境中的40K进行测量，并拟合得到能谱响应y*；根据溴化镧探测器本底谱响应y和能谱响应y*，计算得到环境中40K活度。本发明方法实现了对环境中的40K的精确测量。

说明书

技术领域

本发明属于辐射探测和辐射环境监测方法领域，具体涉及采用溴化镧探测器测量环境中的钾40(⁴⁰K)的方法。

背景技术

掺铈溴化镧(LaBr₃:Ce)具有出色的性能：

1.原子序数高(有效原子量为46.9接近碘化钠的50)、密度大(密度5.29g/cm³大于碘化钠的3.67g/cm³)，使其具有较高的本征探测效率；

2.能量分辨率好(最好的可达到2.6％@662keV)，其能量分辨率已经接近了闪烁体泊松分布的统计极限，表明光产额的非线性对分辨率的影响要远小于其他的闪烁体；

3.时间分辨率好(数百皮秒)；

4.输出光谱与常用的光阴极相匹配。

目前掺铈溴化镧已经实现商业化，如Saint-Gobain公司的BrilLanCe380型晶体、Ortec公司的digiDART-LF探测器等。溴化镧探测器基本组成结构如图1所示，溴化镧晶体(LaBr₃:Ce)作为探测晶体，外围三面设置的反射层，另一面通过光耦合结构与光电倍增管相连，光电倍增管分别与高压分压器、以及前置放大器相连；输入高压通过高压分压器加载在光电倍增管，输出信号依次经过前置放大器、线性放大器和多道分析器的处理形成最终的输出信号。相比于其他的闪烁晶体，溴化镧晶体的主要缺点是其自身的放射性，其放射性的主要来源是晶体中天然存在的镧的放射性同位素¹³⁸La(天然丰度0.09％)，半衰期1.02×10¹¹年。¹³⁸La的衰变类型有两种：轨道电子俘获和β-衰变。¹³⁸La有66.4％的概率发生轨道电子俘获到¹³⁸Ba的激发态，在这个过程中，伴随着特征X射线和俄歇电子发射，其中有63.7％的概率放出K_αX射线，27.5％的概率放出L_αX射线，8.8％的概率放出M层X射线。对于K_αX射线，一个Ba的L层电子填充K层空穴可以释放出一个31.84keV的K_αX射线，然后由于俄歇效应会产生5.6keV的俄歇电子，由于LaBr₃:Ce的非正比响应，实际探测到的能量大约为35.5keV，同理L_αX射线的能量约为4.5keV。之后再由激发态通过γ跃迁的形式衰变为稳定的¹³⁸Ba并释放出1436keV的γ射线，此衰变产生的特征X射线和俄歇电子会与γ射线在溴化镧晶体内发生符合相加，从而形成一个1440keV和1472keV两个峰。此外，¹³⁸La还有33.6％的概率发生β衰变到¹³⁸Ce的激发态，β的最大能量为255.26keV，再以γ跃迁的形式衰变为稳定的¹³⁸Ce并释放789keV的γ射线，其中的β粒子与γ射线的沉积能量也会发生符合相加，从而在800～1000keV形成一段连续谱。其自身本底谱如图2所示。

除了¹³⁸La外，在溴化镧晶体(LaBr₃:Ce)中还存在着少量钾的放射性同位素钾40(⁴⁰K)。⁴⁰K是一种环境中常见的天然放射性核素，其天然丰度为0.0117％，半衰期是1.251×10⁹年。⁴⁰K的衰变类型有两种：轨道电子俘获和β-衰变，其中轨道电子俘获产生的激发态的⁴⁰Ar进一步退激会释放出能量为1460.851keV的γ射线，发射强度为10.55％，这也是探测⁴⁰K的主要指标。K在地壳中分布非常广泛，所以⁴⁰K在环境中是常见的天然核素本底。例如，海水中的K含量大约为0.40g/kg，⁴⁰K在海水中的天然活度大约在13Bq/L左右。

然而，如果用溴化镧探测器来探测环境中的⁴⁰K的活度，例如用溴化镧探测器对环境开展就地γ谱测量，由于¹³⁸La自身的放射性，其在1440keV和1472keV各有一个峰，而⁴⁰K的γ峰的能量是1461keV，位于¹³⁸La的两个峰之间，于是在测量得到的溴化镧的能谱图上，这3个峰会互相重叠在一起，这就给测量环境中的⁴⁰K的活度带来很大的影响，如图3是测量的⁴⁰K的能谱，可以看出较为明显的多峰重叠现象，此外，溴化镧探测器中自身也存在着一定量的⁴⁰K，虽然⁴⁰K的活度不高，但是对于测量环境中的⁴⁰K还是存在着一定的影响。由于探测器中¹³⁸La和⁴⁰K的存在，而环境中的⁴⁰K活度通常都不高，通过直接扣除自身放射性的方法来得到⁴⁰K的活度会带来很大的误差。由于这个缘故，通常都认为不能采用溴化镧探测器测量环境中的⁴⁰K的活度。

对于一定量的γ放射性核素，其活度可以通过不同的方式得到：

采用理论计算的方法，即如式(1.1)

A＝λN(1.1)

其中，A为放射性核素的活度，λ是放射性核素的衰变常数，该常数与核素种类有关，为固定常数，N是放射性核素的核素数目，N可通过公式(1.2)计算得到：

N＝m/M·N_A(1.2)

其中，m为核素质量，M为核素的原子质量，N_A是阿伏伽德罗常数。

除了理论计算之外，另一种确定核素活度的方法是采用γ谱测量的方法，将放射性物质放置在低本底γ谱仪中，通过事先确定的谱仪探测效率，结合测量的γ谱中的计数率，可以得出放射性核素的活度。通常，为了避免周围环境的影响，在γ谱测量过程中需建立较为完善的屏蔽环境。对于探测器自身放射性来说，也可以通过探测器自身的屏蔽测量得出放射性活度。对于γ探测器来说，刻度实验指的是通过测量标准刻度源，根据测量得到的刻度能谱，对探测器的性能进行刻度，主要包括能量刻度和能量分辨率刻度。从测量得到的γ谱中可以得到对应特征峰的能量和能量分辨率，从而建立起能量、能量分辨率和γ谱中道址之间的对应关系，从而实现探测器的能量刻度和能量分辨率刻度。

针对某一能量E_γ的γ射线，通常重点关注的区域集中在能量在E_γ附近的区域，由于探测器响应存在一定的涨落，能量为E_γ的γ射线在探测器完全沉积能量后在能谱中显示的能量服从一定的分布形式，而不是单纯的E_γ。在扣除了其他因素的干扰后，这一分布可以用正态分布来描述，即能谱中γ射线的全能峰服从正态分布的形式，其均值为E_γ，标准差由探测器自身的能量分辨率决定。通常可以采用一个高斯函数来表示能谱中的全能峰，可以表示成：H·N(μ,σ)的形式，这里H代表着全能峰的面积，也即全能峰的总计数率，理论上可以表示为：

H＝ε·A·I_γ(1.3)

其中，ε是溴化镧探测器对γ射线的探测效率，A为目标核素的活度，I_r是目标核素发射γ射线的分支比。N(μ,σ)表示一个均值为μ，标准差为σ的标准正态分布，这里μ＝E_γ，σ由探测器自身的能量分辨率决定，在本发明中，统一用H·N(μ,σ)来表示能谱中的全能峰，不同的全能峰之间通过下标的形式进行区分。

感兴趣区指的是在能谱处理过程中，需要重点关注或是分析的区域，通常γ谱分析过程中的感兴趣区都集中在全能峰附近，可以表示为：E_γ-k·σ～E_γ+k·σ，这里k可以根据实际情况进行选取，通常取k＝3。

发明内容

本发明针对掺铈溴化镧探测器高精度测量环境中⁴⁰K的需求，提出了一种采用溴化镧探测器测量环境中的钾40(⁴⁰K)的方法，该方法的核心在于通过高斯拟合的方式将测得的环境中的⁴⁰K全能峰和溴化镧自身放射性造成的本底谱分离开来，得到环境中的⁴⁰K的全能峰，从而有效的提高环境中的⁴⁰K的测量精度，实现对环境中的⁴⁰K的精确测量。

本发明提出的一种采用溴化镧探测器测量环境中的钾40(⁴⁰K)的方法，该方法包括以下步骤：

1)对溴化镧探测器自身放射性进行标定，得到该探测器本底谱响应y；

在¹³⁸La的1440keV和1472keV全能峰感兴趣区中，溴化镧探测器的自身放射性形成3个γ全能峰，分别是¹³⁸La的1440keV、1472keV全能峰和溴化镧探测器自身含有的⁴⁰K的1461keV全能峰，用三个高斯函数将感兴趣区内溴化镧探测器自身放射性的本底谱响应表示为：

y＝H₁·N(μ₁,σ₁)+H₂·N(μ₂,σ₂)+H₃·N(μ₃,σ₃)(1)

其中，y代表溴化镧探测器自身放射性的本底谱响应；H₁·N(μ₁,σ₁)、H₃·N(μ₃,σ₃)为为¹³⁸La的两个全能峰响应，H₂·N(μ₂,σ₂)为⁴⁰K的全能峰响应；H₁、H₂、H₃分别为上述三个全能峰的总计数率；N(μ₁,σ₁)、N(μ₂,σ₂)、N(μ₃,σ₃)分别为上述三个全能峰的标准正态分布；σ₁、σ₂、σ₃分别为上述三个全能峰的标准正态分布的标准差，μ₁、μ₂、μ₃为均值；

通过下述两种方法的之一，确定上述公式(1)中溴化镧探测器自身放射性谱响应中的各全能峰的高斯函数的参数，实现对探测器的标定，得到该探测器本底谱响应y；

第一种方法具体包括：通过下述公式(1.1)、(1.2)计算或采用γ谱测量得到溴化镧探测器中¹³⁸La的活度；采用γ谱测量得到溴化镧探测器中⁴⁰K的活度；通过摩卡模拟计算分别得到该探测器在¹³⁸La的1440keV、1472keV全能峰以及⁴⁰K的1461keV全能峰的γ射线探测效率ε，从核数据库中分别获取¹³⁸La和⁴⁰K的γ射线分支比I_γ，根据公式(1.3)分别计算获得¹³⁸La的1440keV、1472keV全能峰以及⁴⁰K的1461keV全能峰的总计数率H₁、H₂、H₃；通过溴化镧探测器的刻度实验获取各高斯函数的标准差σ₁、σ₂、σ₃；各高斯函数中的均值取理论值μ₁＝1440,μ₂＝1461,μ₃＝1472；将得到的H₁、H₂、H₃，σ₁、σ₂、σ₃，μ₁、μ₂、μ₃代入公式(1)中完成对该探测器自身放射性的标定；

第二种方法具体包括：通过γ谱测量得到溴化镧探测器中⁴⁰K的活度，并通过蒙卡模拟计算得到该探测器在⁴⁰K的1461keV全能峰的γ射线探测效率ε，从核数据库中获取⁴⁰K的γ射线分支比I_γ，通过上述公式(1.3)计算得到⁴⁰K的总计数率H₂，通过溴化镧探测器的刻度实验得到高斯函数的标准差σ₂，得到⁴⁰K的全能峰响应H₂·N(μ₂,σ₂)；将溴化镧探测器放置在屏蔽环境中直接测量得到本底谱，结合⁴⁰K的全能峰响应H₂·N(μ₂,σ₂)，通过高斯拟合，确定¹³⁸La的全能峰响应H₁·N(μ₁,σ₁)和H₃·N(μ₃,σ₃)；将上述得到的结果代入公式(1)中完成对该探测器自身放射性的标定。

2)采用溴化镧探测器对环境中的⁴⁰K进行测量，并拟合得到能谱响应y^*；

将溴化镧探测器放置在环境中进行测量，并使用三高斯拟合的方法将能谱中的响应表示为三个高斯函数的叠加：

$y^{*}=H_1^{*}·N({\mu }_1^{*},{\sigma }_1^{*})+H_2^{*}·N({\mu }_2^{*},{\sigma }_2^{*})+H_3^{*}·N({\mu }_3^{*},{\sigma }_3^{*})---\left(2\right)$

其中，y^*代表溴化镧探测器在环境中感兴趣区内的能谱响应；为¹³⁸La的两个全能峰响应，为⁴⁰K的全能峰响应；分别为上述三个全能峰的总计数率；分别为上述三个全能峰的标准正态分布；分别为上述三个全能峰的标准正态分布的标准差，为均值；

实测能谱中¹³⁸La的贡献与本底谱中¹³⁸La的贡献是一致的，也即：

3)根据步骤1)得到的溴化镧探测器本底谱响应y和步骤2)得到的能谱响应y^*，计算得到环境中⁴⁰K活度：

根据拟合得到的实测能谱响应y^*和溴化镧探测器本底谱响应y，计算得到环境中⁴⁰K对探测器总计数率的贡献为：通过蒙卡模拟计算得到溴化镧探测器对环境中⁴⁰K的γ射线的探测效率ε_sp，从核数据库中得到⁴⁰K的γ射线分支比为I_γ，从而根据下述公式得到环境中⁴⁰K的活度A(K40)：

$A\left(K40\right)=(H_2^{*}-H_2)/({ϵ}_{sp}·I_{\gamma })---\left(3\right).$

本发明的特点和有益效果在于：

本发明通过高斯拟合的方式，利用精确描述的溴化镧探测器自身本底谱，实现了使用溴化镧探测器对环境中⁴⁰K的精确测量。

附图说明

图1为常见溴化镧探测器基本组成结构；

图2为溴化镧自身本底谱；

图3为溴化镧探测器本底谱及标定结果；

图4为本发明采用溴化镧探测器测量⁴⁰K的方法的流程示意图；

图5为使用低本底高纯锗谱仪测量的溴化镧晶体的自身放射性的γ谱；

图6为溴化镧探测器实测能谱及拟合结果。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明内容进行进一步的描述。

本发明提出的一种采用溴化镧探测器测量环境中的钾40(⁴⁰K)的方法如图4所示，该方法包括以下步骤：

1)对溴化镧探测器自身放射性进行标定，得到该探测器本底谱响应y：

在¹³⁸La的1440keV和1472keV全能峰感兴趣区中，溴化镧探测器的自身放射性形成3个γ全能峰，分别是¹³⁸La的1440keV、1472keV全能峰和溴化镧探测器自身含有的⁴⁰K的1461keV全能峰，用三个高斯函数将感兴趣区内溴化镧探测器自身放射性的本底谱响应表示为：

y＝H₁·N(μ₁,σ₁)+H₂·N(μ₂,σ₂)+H₃·N(μ₃,σ₃)(1)

其中，y代表溴化镧探测器自身放射性的本底谱响应；H₁·N(μ₁,σ₁)、H₃·N(μ₃,σ₃)为为¹³⁸La的两个全能峰响应，H₂·N(μ₂,σ₂)为⁴⁰K的全能峰响应；H₁、H₂、H₃分别为上述三个全能峰的总计数率；N(μ₁,σ₁)、N(μ₂,σ₂)、N(μ₃,σ₃)分别为上述三个全能峰的标准正态分布；σ₁、σ₂、σ₃分别为上述三个全能峰的标准正态分布的标准差，μ₁、μ₂、μ₃为均值；

通过下述两种方法，确定上述公式(1)中溴化镧探测器自身放射性谱响应中的各全能峰的高斯函数的参数，实现对该探测器的标定，得到该探测器本底谱响应y；两种方法均可独立完成标定。

第一种方法具体包括：通过公式(1.1)、(1.2)计算或采用γ谱测量得到溴化镧探测器中¹³⁸La的活度，采用γ谱测量得到溴化镧探测器中⁴⁰K的活度；通过摩卡模拟计算分别得到该探测器在¹³⁸La的1440keV、1472keV全能峰以及⁴⁰K的1461keV全能峰的γ射线探测效率ε，从核数据库中分别获取¹³⁸La和⁴⁰K的γ射线分支比I_γ，根据公式(1.3)分别计算获得¹³⁸La的1440keV、1472keV全能峰以及⁴⁰K1461keV全能峰的总计数率H₁、H₂、H₃；通过溴化镧探测器的刻度实验获取各高斯函数的标准差σ₁、σ₂、σ₃；各高斯函数中的均值取理论值μ₁＝1440,μ₂＝1461,μ₃＝1472；将得到的H₁、H₂、H₃，σ₁、σ₂、σ₃，μ₁、μ₂、μ₃代入公式(1)中完成对该探测器自身放射性的标定；

第二种方法具体包括：通过γ谱测量得到溴化镧探测器中⁴⁰K的活度，并通过蒙卡模拟计算得到该探测器在⁴⁰K的1461keV全能峰的γ射线探测效率ε，从核数据库中获取⁴⁰K的γ射线分支比I_γ，通过公式(1.3)计算得到⁴⁰K的总计数率H₂，通过溴化镧探测器的刻度实验得到高斯函数的标准差σ₂，得到⁴⁰K的全能峰响应H₂·N(μ₂,σ₂)；将溴化镧探测器放置在屏蔽环境中直接测量得到本底谱，结合⁴⁰K的全能峰响应H₂·N(μ₂,σ₂)，通过高斯拟合，确定¹³⁸La的全能峰响应H₁·N(μ₁,σ₁)和H₃·N(μ₃,σ₃)；将上述得到的结果代入公式(1)中完成对该探测器自身放射性的标定；

(在本实施例中采用第二种方法进行标定，采用极低本底的高纯锗γ谱仪对溴化镧晶体进行γ谱测量，测量的γ谱感兴趣区附近放大显示在图5中，可以看出¹³⁸La的全能峰要远远高于⁴⁰K的全能峰，根据⁴⁰K全能峰总计数率及谱仪探测效率，可以计算出⁴⁰K活度为11.4Bq。根据蒙卡模拟结果，溴化镧探测器对1461keV的γ射线的探测效率为19.1％，根据公式(3)可以得到⁴⁰K在溴化镧探测器中的总计数率H₂＝ε·A·I_γ＝0.23cps，根据溴化镧探测器的刻度实验，在1461keV处的全能峰的标准差为σ₂＝11.3，因此⁴⁰K的响应为：0.23·N(1461,11.3)。搭建了一个由20cm厚的铅和5cm厚的铜组成的屏蔽环境对溴化镧探测器进行屏蔽测量，在该环境中测量的本底谱如图5所示，高斯拟合结果为：H₁＝3.56±0.01,μ₁＝1440.81±0.05,σ₁＝11.23±0.04,H₃＝6.93±0.01,μ₃＝1473.14±0.02,σ₃＝11.25±0.02，这里两个峰的均值与理论结果存在一定的偏差，是由于刻度实验及溴化镧探测器自身的误差造成的，是可以接受的结果。这样，就完成了对溴化镧探测器的标定，标定结果按照公式(1)的形式可以表示为：y＝3.56·N(1440.8,11.2)+0.23·N(1461,11.3)+6.93·N(1473.1,11.3))。

2)溴化镧探测器对环境中的⁴⁰K进行测量，并拟合得到能谱响应y^*及能谱分析：

将溴化镧探测器放置在含有⁴⁰K放射性核素的测量环境中进行测量，在测量得到的能谱的感兴趣区中，溴化镧探测器外部的⁴⁰K的响应会与溴化镧探测器内部的⁴⁰K的响应叠加在一起，同时还存在着溴化镧探测器自身¹³⁸La的响应，使用三高斯拟合的方法将能谱中的响应表示为三个高斯函数的叠加：

$y^{*}=H_1^{*}·N({\mu }_1^{*},{\sigma }_1^{*})+H_2^{*}·N({\mu }_2^{*},{\sigma }_2^{*})+H_3^{*}·N({\mu }_3^{*},{\sigma }_3^{*})---\left(2\right)$

其中y^*代表溴化镧探测器在含⁴⁰K的测量环境中感兴趣区内的能谱响应，为¹³⁸La的两个全能峰响应，为⁴⁰K的全能峰响应；分别为上述三个全能峰的总计数率；分别为上述三个全能峰的标准正态分布；分别为上述三个全能峰的标准正态分布的标准差，为均值；

实际环境中一般不存在放射性核素¹³⁸La，因此实测能谱中¹³⁸La的贡献与本底谱中¹³⁸La的贡献理论上是一致的，也即：可以用这一条件作为实测谱中高斯拟合的约束条件，从而确定出实测谱中各部分的响应。

(在本实施例中，考虑到天然环境中就存在⁴⁰K，因此将溴化镧探测器放置在普通室内环境下测量1个小时，实测能谱及高斯拟合结果如图6所示，本实施例中，根据上述标定结果，¹³⁸La的响应为3.56·N(1440.8,11.2)和6.93·N(1473.1,11.3)，在此基础上，对实测谱进行高斯拟合，拟合结果为：¹³⁸La的响应与本底谱中的结果相同，实测谱的响应可以表示为：y^*＝3.56·N(1440.8,11.2)+2.71·N(1463.2,11.5)+6.93·N(1473.1,11.3))。

3)根据步骤1)得到的溴化镧探测器本底谱响应y和步骤2)得到的实测能谱响应y^*，计算得到环境中⁴⁰K活度计算：

根据拟合得到的实测能谱响应y^*和溴化镧探测器本底谱响应y，可以计算得到环境中⁴⁰K对该探测器总计数率的贡献为：通过蒙卡模拟计算得到溴化镧探测器对测量环境中⁴⁰K的γ射线的探测效率ε_sp，⁴⁰K的γ射线分支比为I_γ，从而根据下述公式得到得到环境中⁴⁰K的活度A(K40)：

$A\left(K40\right)=(H_2^{*}-H_2)/({ϵ}_{sp}·I_{\gamma })---\left(3\right).$

(在本实施例中，模拟计算的探测效率ε_sp＝4.90×10^-3cps(Bq/m²)，分支比I_γ＝10.55％，根据公式(3)，可以计算得到环境中⁴⁰K的活度A(K40)＝4.80×10³Bq/m²)。

这样，通过探测器标定事先确定出溴化镧探测器自身本底在感兴趣区的响应，在该响应的基础上对实测能谱在感兴趣区附近进行三高斯拟合，从而将环境中的⁴⁰K的响应和溴化镧自身放射性的谱响应分离开来，从而实现了使用溴化镧探测器测量环境中的⁴⁰K，通过这种方法，可以实现溴化镧探测器对环境中⁴⁰K的探测。