放射性核素制造方法及放射性核素装置

摘要

本发明提供用小型轻量的装置来高效制造核诊断用药剂的原料即放射性核素的放射性核素的制造方法及装置。为了实现上述目的，本发明的特征在于，一种放射性核素制造方法，其通过向三氧化钼100(Mo-100·O

说明书

技术领域

本发明涉及利用加速器的放射性核素的制造方法及装置，特别是涉及能够 用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原料的放射性核素的放射 性核素制造方法及放射性核素制造装置。

背景技术

以往作为核诊断用药剂的原料而利用的钼99(Mo-99)是对在原子炉内作 为高浓度或低浓度的铀235(U-235)的核裂变产物而生成的物质进行回收、精制 的物质。这样利用原子炉进行制造的设施在全世界也为少数且分布不均匀，不 具有设施的国家依赖于通过空运进口，对于稳定供给则存在隐患。

此外，对于利用原子炉进行制造的设施也存在以原子炉老化为主的设施运 转的课题，亦即存在稳定供给的课题。在日本，存在大量商业炉、试验炉等的 原子炉，但均未进行Mo-99的制造，而是100％依赖进口。因利用原子炉的制 造设备花费高额的投资及维修费等，所以有关在本国内利用原子炉的制造还无 具体进展。

另一方面，对于不利用核裂变反应的Mo-99的制造方法进行了广泛的研 究。

首先，在第一种放射性核素制造方法中，具有利用中子的钼98(Mo-98)放 射法[Mo-98(n,γ)Mo-99]。因本反应只要能够提供中子源即可，所以，也可以 不利用在原子炉内生成的中子，而是利用通过加速器生成的中子。

此外，作为利用加速器的放射性核素制造方法，也有利用钼100(Mo-100) 和中子的反应的方法(Mo-100(n,2n)Mo-99)，可以期待能够解决在利用原子炉的 制造设备中花费高额投资及维护费等的课题。

但是，因利用中子的方法需要大型的加速器，或需要在Mo-98或Mo-100 靶的周围设置较大的遮蔽，所以，存在装置整体大型化的课题。此外，与利用 前述的核裂变的方法相比收率也均较低，并且相对于所需的Mo-99，Mo-98或 Mo-100大量存在，所以放射性比度低，因而还存在无法适用在利用原有原子 炉的设备中确立的精制技术等的课题。但是有关精制技术，还开发了针对利用 上述加速器的方法的精制技术，也能够得到作为核诊断用药剂的原料而最终所 需的Tc-99m。

在专利文献1中，作为利用加速器的其他放射性核素制造方法，公开了向 钼(Mo-100)照射加速的质子的方法[Mo-100(p,pn)Mo-99或 Mo-100(p,2n)Tc-99m]。但是，向钼100(Mo-100)照射加速的质子的情况下， 在生成Mo-99及Tc-99m的同时，还生成锝99(Tc-99)而成为(Mo-100(p,2n)Tc-99)， 存在从原理上无法得到放射性比度高的Tc-99m的课题。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：国际公开第2011/132265号公报

发明内容

本发明的目的在于提供能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用 药剂原料的放射性核素的放射性核素制造方法及放射性核素制造装置。

为了实现上述目的，本发明的特征是一种放射性核素制造方法，其通过向 三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样照射由电子束加速器加速的电子束，来制 造三氧化钼99(Mo-99·O₃)以及氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)，通过分离精制装置， 而从三氧化钼99及氧化锝99m精制分离氧化锝99m，其中，在向三氧化钼 100(Mo-100·O₃)粉末试样照射电子束的照射期间，向三氧化钼100(Mo-100·O₃) 粉末试样供给调节了温度的气体。

根据本发明，能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原料 的放射性核素。

附图说明

图1是表示本发明的一个优选实施例即实施例1的放射性核素制造装置结 构的结构图。

图2表示MoO₃和Tc₂O₇的蒸气压曲线。

图3是表示本发明的一个优选实施例即实施例2的放射性核素制造装置的 结构的结构图。

图4是表示本发明的一个优选实施例即实施例3的放射性核素制造装置的 结构的结构图。

图5是表示本发明的一个优选实施例即实施例4的放射性核素制造装置的 放射性核素制造用试样部分的结构的结构图。

图6是表示本发明的一个优选实施例即实施例5的放射性核素制造装置的 放射性核素制造用试样部分的结构的结构图。

图7是表示设置于实施例1的放射性核素制造装置的气体供给装置的结构 的结构图。

图中：

1—电子束加速器；2—电子束；3—三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样； 4—试样用容器；5—放射性核素分离精制装置；10—温度计；11—加热·冷却 控制装置；12—加热·冷却装置；13—加热·冷却部；14—气体供给装置；20 —振动装置；21—振动装置控制部；30—氧气或氧气与惰性气体的混合气体； 31—加热或冷却后的氧气或氧气与惰性气体的混合气体；32—氧气或氧气与惰 性气体的混合气体或者气体状的氧化锝99m及气体状的氧化锝99；40—配管和 试样用容器的接合部；50—比粉末试样的直径小且能通过氧气、惰性气体、气 体状的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)或者气体状的氧化锝99(Tc-99₂·O₇)的大小的 网眼状过滤器；60—加热·冷却用配管；61—加热或冷却后的氧气或氧气与惰 性气体的混合气体导入管；70—气体混合容器；71—质量流量控制器；72—调 节器；81—氧气瓶；82—惰性气体瓶。

具体实施方式

通过向放射性核素制造用原料(例如三氧化钼100(Mo-100·O₃)的粉末试 样)照射由电子束加速器加速的电子束而制造三氧化钼99(Mo-99·O₃)。通过 向所制造的三氧化钼99(Mo-100·O₃)供给气体(例如包含氧气的气体)，在三 氧化钼99(Mo-100·O₃)中的钼99(Mo-99)崩解后，生成氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)。

如果是相同的加速能量，则电子束加速器与质子加速器或重粒子加速器相 比能够小型化，并且由Mo-100生成Mo-99的(γ,n)反应的生成截面积与由利用 Mo-100和中子的反应的方法(Mo-100(n,2n)Mo-99)、向Mo-100照射加速后的质 子的方法(Mo-100(p,pn)Mo-99或Mo-100(p,2n)Tc-99m)等的其他反应而生成 Mo-99的截面积为相同程度，所以，能够使放射性核素制造部分小型化。所生 成的Mo-99以66小时的半衰期成为子体核素的锝99m(Tc-99m)。核医学的放射 性药剂所需的核素为锝99m(Tc-99m)，而钼99(Mo-99)为其原料。锝99m (Tc-99m)以6.02小时的半衰期成为子体核素的Tc-99。因Tc-99不是放射性药 剂所需的核素，以及与Tc-99m的分离困难，所以，需要尽可能地在Tc-99m的 放射性比度高的状态下从Mo-99分离精制Tc-99m。因此，希望制造Mo-99的制 造部分与从所制造的Mo-99分离精制Tc-99m的精制装置接近，或者能够在电子 束照射中进行分离精制。

通过作为放射性核素制造用原料使用三氧化钼100(Mo-100·O₃)的粉末 试样，能够使放射性核素制造用原料的表面积增大，加快试样中生成的 Tc-99m₂·O₇从原料游离，而且，能够将Mo-100·O₃原料中残留的Tc-99m₂·O₇控制到很少。

在向放射性核素制造用原料(Mo-100·O₃粉末试样)的电子束照射中， 通过向Mo-100·O₃粉末试样供给经过温度调节(加热或冷却)后的气体，能 够进一步加快试样中生成的Tc-99m₂·O₇从原料游离，而且，能够将Mo-100·O₃原料中残留的Tc-99m₂·O₇控制到更少。此外，通过对放射性核素制造用原料 (Mo-100·O₃粉末试样)施加振动，能够进一步加快试样中生成的Tc-99m₂·O₇从原料游离，而且，能够将Mo-100·O₃原料中残留的Tc-99m₂·O₇控制到更少。

以下，参照附图说明本发明的实施例。

实施例1

基于图1对本发明的一个优选实施例即实施例1的放射性核素制造装置的 结构进行说明。

本实施例的放射性核素制造装置如图1所示，具备电子束加速器1、装入放 射性核素制造用原料3的试验用容器4、放射性核素分离精制装置5、温度计10、 加热·冷却控制装置11、加热·冷却装置12、加热·冷却部13、气体供给装置 14、振动装置20以及控制系统(未图示)。放射性核素制造用原料3包含成为所 生成的放射性核素的原料的原料核素。本实施例中，作为放射性核素制造用原 料，以三氧化钼100(Mo-100·O₃)的粉末试样3为例进行说明。温度计10测量设 置在试验用容器4内的三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3的温度。加热·冷 却控制装置11基于用温度计10测量的三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3的温 度信息，调节加热·冷却装置12的温度。加热·冷却装置12通过调节加热·冷 却部13的温度，控制从气体供给装置14供给的气体的温度。振动装置20通过振 动试验用容器4，而使试验用容器4内的三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3 振动。作为振动装置20，也可以使用利用了耐热性超声波振子的超声波振动装 置。

利用图7对气体供给装置14的结构进行说明。气体供给装置14具备气体混 合容器70、保持氧气(O₂气体)的氧气瓶81、控制从氧气瓶81供给的氧气流量的 质量流量控制器71A、控制从氧气瓶81供给的氧气压力的调节器72A、惰性气 体瓶82、控制从惰性气体瓶82供给的惰性气体流量的质量流量控制器71B以及 控制从惰性气体瓶82供给的惰性气体压力的调节器72B。本实施例中，作为气 体供给装置14，以供给氧气与惰性气体的混合气体31为例进行说明，但也可以 是仅供给氧气的结构。

在本实施例的放射性核素制造装置中，向三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末 试样3照射由电子束加速器1加速的电子束2，来制造三氧化钼99(Mo-99·O₃)。 通过向所制造的三氧化钼99(Mo-100·O₃)供给氧气，在三氧化钼99(Mo-100·O₃) 中的钼99(Mo-99)崩解后，生成氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)。用温度计10测定三 氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3的温度，通过加热·冷却控制装置11，控制 加热·冷却装置12，由此对通过加热·冷却部13之前的氧气或氧气与惰性气体 的混合气体30进行加热·冷却，调节加热或冷却的氧气或氧气与惰性气体的混 合气体31的温度。

图2表示MoO₃和Tc₂O₇的蒸气压曲线。三氧化钼100(Mo-100·O₃)或者三氧 化钼99(Mo-99·O₃)的熔点为795℃。此外，氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)或者氧化 锝99(Tc-99₂·O₇)的沸点为310.6℃。因此，将氧气或氧气与惰性气体的混合气 体31的温度调节至氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)或者氧化锝99(Tc-99₂·O₇)的沸点 即310.6℃以上、且氧化钼100(Mo-100·O₃)或者三氧化钼99(Mo-99·O₃)的熔 点即795℃以下的温度。通过将三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3的温度调 节至310.6℃以上且795℃以下的温度，气体状的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)或者 氧化锝99(Tc-99₂·O₇)与三氧化钼100(Mo-100·O₃)或者三氧化钼99(Mo-99·O₃) 被分离精制，形成氧气或氧气与惰性气体的混合气体或者气体状的氧化锝99m 和气体状氧化锝99，并输送至放射性核素分离精制装置5。

在向三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3照射电子束2的照射期间内，用 振动装置20使三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3振动。通过施加振动，加快 试样中生成的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)从试样游离，而且，能够将三氧化钼 100(Mo-100·O₃)试样中残留的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)控制到很少。

根据本实施例，能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原 料而需求较大的钼99(Mo-99)、锝99m(Tc-99m)那样半衰期短的放射性核素。

实施例2

基于图3对本发明的一个优选实施例即实施例2的放射性核素制造装置的 结构进行说明。本实施例的放射性核素制造装置的基本结构与实施例1的放射 性核素制造装置相同，但通过波纹管状配管连接配管与试样用容器的接合部40 的结构与实施例1的放射性核素制造装置不同，该接合部40对流过加热或冷却 后的氧气或氧气与惰性气体的混合气体31的配管以及连接于分离精制装置的 配管、和设置三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样的容器部分4进行连接。以下， 以与实施例1不同的结构为中心进行说明。

用振动装置控制部21控制的振动装置20使设置三氧化钼100(Mo-100·O₃) 粉末试样的容器部分4振动。通过由波纹管状配管连接的部分而能够吸收振动， 所以不会对流过氧气或氧气与惰性气体的混合气体31的配管以及连接于放射 性核素分离精制装置5的配管施加超过需要的应力，在施加振动时也能够保持 装置的坚固性。作为振动装置20，也可以使用利用了耐热性超声波振子的超声 波振动装置。

根据本实施例，能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原 料而需求较大的钼99(Mo-99)、锝99m(Tc-99m)那样半衰期短的放射性核素。

实施例3

基于图4对本发明中一个优选实施例即实施例3的放射性核素制造装置的 结构进行说明。本实施例的放射性核素制造装置的基本结构与实施例2的放射 性核素制造装置相同，但针对流过温度调节后的氧气或氧气与惰性气体的混合 气体31的配管，在加热·冷却部13内设置卷成线圈状的加热·冷却用配管60 的结构与实施例2的放射性核素制造装置不同。如本实施例的放射性核素制造 装置这样，通过在加热·冷却部13内设置卷成线圈状的加热·冷却用配管60， 能够延长氧气或氧气与惰性气体的混合气体30流过加热·冷却部内的时间。

此外，本实施例的放射性核素制造装置中，在设置三氧化钼100(Mo-100·O₃) 粉末试样3的试样用容器4和连接于分离精制装置的配管部分之间，以及在设置 三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3的容器部分和与流过氧气或氧气与惰性气 体的混合气体的配管连接的配管部分之间，设置比粉末试样类小且能通过氧 气、惰性气体或者气体状的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)及气体状的氧化锝 99(Tc-99₂·O₇)的大小的网眼状过滤器50。通过设置如本实施例的网眼状过滤 器50，三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3不会被导入分离精制装置，即能够 仅将氧气、惰性气体或者气体状的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)及气体状的氧化锝 99(Tc-99₂·O₇)导入分离精制装置。

根据本实施例，能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原 料而需求较大的钼99(Mo-99)、锝99m(Tc-99m)那样的半衰期短的放射性核素。

实施例4

基于图5对本发明的一个优选实施例即实施例4的放射性核素制造装置进 行说明。图5是说明构成本实施例的放射性核素制造装置的放射性核素制造用 试样部分的一个例子的结构图。本实施例中，试样容器4由波纹管状的配管构 成。

在波纹管状配管内，设置三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样，照射电子 束2。在照射电子束2的照射期间内，通过由振动装置控制部21控制的振动装置 20使设置三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样的容器部分4振动。照射中的试样 温度用由热电偶等构成的温度计10测定。对温度调节后的氧气或氧气与惰性气 体的混合气体导入管61和容器部分4中的固定部分进行连接，在连接部分设置 比粉末试样的粉末直径小且能通过氧气、惰性气体或者气体状的氧化锝 99m(Tc-99m₂·O₇)及气体状的氧化锝99(Tc-99₂·O₇)的大小的网眼状过滤器50。 此外，在试样用容器4和连接于分离精制装置的配管部分之间也设置同样的过 滤器。

根据本实施例的放射性核素制造装置，试样结构进一步小型化，并且三氧 化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样3不会被导入分离精制装置，而能够仅将氧气、 惰性气体或者气体状的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)及气体状的氧化锝 99(Tc-99₂·O₇)导入分离精制装置。

根据本实施例，能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原 料而需求较大的钼99(Mo-99)、锝99m(Tc-99m)那样半衰期短的放射性核素。

实施例5

基于图6对本发明的一个优选实施例即实施例5的放射性核素制造装置进 行说明。图6是说明构成本实施例的放射性核素制造装置的放射性核素制造用 试样部分的一个例子的结构图。本实施例中，使温度调节后的氧气或氧气与惰 性气体的混合气体导入管61与设置三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样的容器 部分4的下部连接。在连接部分，设置比粉末试样的粉末直径小且能通过氧气、 惰性气体或者气体状的氧化锝99m(Tc-99m₂·O₇)及气体状的氧化锝 99(Tc-99₂·O₇)的大小的网眼状过滤器50。此外，本实施例的放射性核素制造 装置在试样容器4和连接于放射性核素分离精制装置5的配管部分之间，也同样 设置网眼状过滤器。

通过将氧气或氧气与惰性气体的混合气体以喷吹三氧化钼100(Mo-100·O₃) 粉末试样3的方式从下方导入，从而利用氧气或氧气与惰性气体的混合气体的 流动而形成的搅拌作用，能够得到与对三氧化钼100(Mo-100·O₃)粉末试样施 加振动同样的效果。根据本实施例的放射性核素制造装置，不需要特别的振动 装置而能够进一步实现装置小型化。

根据本实施例，能够用小型轻量的装置来高效制造作为核诊断用药剂的原 料而需求较大的钼99(Mo-99)、锝99m(Tc-99m)那样半衰期短的放射性核素。