一种可见光响应Nb2O5/g-C3N4异质结材料的制备方法和用途

摘要

本发明属于纳米材料合成技术领域，利用简单快速的热聚合法一步合成五氧化二铌与类石墨相碳化氮异质结光催化剂，可用于可见光下降解亚甲基蓝染料。将五氧化二铌和三聚氰胺研磨混合均匀，得到样品B；将样品B转移于圆形坩埚中，并盖上坩埚盖子水平置于马弗炉中，将马弗炉升温至550℃，并在该温度下反应4h，等自然冷却至室温，得到样品B1；将样品B1研磨均匀，最终得到Nb2O5/g-C3N4异质结样品。

说明书

技术领域

本发明属于纳米材料合成技术领域，利用简单快速的热聚合法一步合成五氧化二铌与类石墨相碳化氮异质结光催化剂，可用于可见光下降解亚甲基蓝染料。

背景技术

自21世纪以来，人类所面临的环境污染和能源危机日益严重，当前开发和利用太阳能是解决目前危机的重要挑战之一，近年来，光催化降解有机污染物因具有节能、高效、污染物降解彻底等优点，已被普遍认为是解决当前水体有机化合物污染问题的理想途径，光催化技术可以利用绿色和无污染的太阳光能来实现水体有机污染物的降解，从而达到改善环境和利用太阳能的目的，我们知道，在太阳光谱中,紫外光仅占5%，而可见光的比例却高达43%，因此，开发出可实际应用的可见光响应的半导体光催化剂是当前光催化研究领域的热点问题。

最近，一种新型的类石墨相非金属半导体碳化氮（g-C₃N₄），由于其良好的化学与热稳定性、低廉的成本、安全无毒等特点在光催化领域逐渐引起了研究者们的关注；g-C₃N₄是一种无定形的碳氮化合物，带隙宽度为2.7eV左右，是一种良好的可见光响应材料，目前，g-C₃N₄在光催化降解污染物方面的研究已经被大量报道；但是，单一的g-C₃N₄材料由于其自身能带结构及其光生电子空穴复合率较快等缺点导致其光催化活性和可见光利用效率并不理想，近些年来，构建g-C₃N₄基异质结体系是一种有效的策略去提高其光催化性能，由于它能够有效地提高光生电子-空穴对的分离。另一方面，五氧化二铌（Nb₂O₅），作为一种重要的金属氧化物，现研究发现少量的Nb₂O₅与半导体复合形成异质结能够能够显著地增强光催化性能，例如：TiO₂/Nb₂O₅，ZnO/Nb₂O₅和CdS/Nb₂O₅等，然而，到目前为止还没有Nb₂O₅与g-C₃N₄复合形成异质结的制备及光催化应用的报道。

发明内容

本发明的目的在于提供一种简单快速的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结材料的合成方法，该方法以五氧化二铌和三聚氰胺为原料，利用一步热聚合法合成可见光响应的五氧化二铌与类石墨相碳化氮复合光催化材料。

本发明提供的一种可见光响应的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

步骤1：称取三聚氰胺置于玛瑙研钵中，研磨均匀，得到样品A。

所述的研磨时间为5min。

步骤2：分别称取五氧化二铌和三聚氰胺置于玛瑙研钵中，研磨混合均匀，得到样品B。

所述的五氧化二铌和三聚氰胺的质量比为1-5:100，研磨混合时间为5min。

步骤3：分别将样品A和样品B转移于圆形坩埚中，并盖上坩埚盖子水平置于马弗炉中，以2.3℃/min的升温速率将马弗炉升温至550℃，并在该温度下反应4h，等自然冷却至室温，分别得到样品A¹和B¹。

所述的圆形坩埚为50mL，马弗炉初始温度为50℃。

步骤4：分别将样品A¹和B¹转移到玛瑙研钵中，研磨均匀，最终分别得到g-C₃N₄和Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结样品。

所述的研磨时间为5min。

本发明中Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结构由X射线衍射（XRD）确定，如图1，XRD中除g-C₃N₄的两个特征峰外，其它的峰均为Nb₂O₅的特征峰，与标准卡片27-1003符合；该谱图表明Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结已由一步热聚合法成功制备。

Nb₂O₅/g-C₃N₄复合异质结材料的的组成由X-射线光电子能谱（XPS）确定，如图2，XPS能谱图中出现了C，N，Nb和O的特征峰；该图谱表明，由上述方法合成所制备的Nb₂O₅/g-C₃N₄复合材料含有其所具有的所有元素。

本发明的另一个目的：一、提供制备Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结材料的试验方法；二、将Nb₂O₅/g-C₃N₄作为光催化材料用于可见光下光催化降解有机染料污水。

有益效果

利用简单快速的一步热聚合法所制备的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结，在可见光下降解亚甲基蓝染料显示出优异的光催化活性；本发明工艺非常简单，价廉易得，成本低廉，反应时间较短，从而减少了能耗和反应成本，便于批量生产，无毒无害，符合环境友好要求。

附图说明

图1为本发明实施例1-3所制备样品的X-射线衍射图（XRD），图中Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结复合材料分别显示出Nb₂O₅和g-C₃N₄成分的特征峰。

图2为本发明实施例2所制备的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结的X-射线光电子能谱图（XPS）：C1s（a）,N1s（b）,Nb3d（c）和O1s（d），说明了XPS图谱显示其具备了所合成样品的所有元素。

图3为本发明实施例1-3所制备样品在可见光条件下光催化降解亚甲基蓝的效果图。图中可以看出纯g-C₃N₄和Nb₂O₅在可见光下亚甲基蓝的降解率很低，而Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结的降解率则很高。说明了合成的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结催化剂能够显著提升光催化性能，并能很好的应用于亚甲基蓝污水的降解。

具体实施方式

下面结合实施例对本发明进行详细说明，以使本领域技术人员更好地理解本发明，但本发明并不局限于以下实施例。

实施例1

步骤1：称取2.5g三聚氰胺置于玛瑙研钵中，研磨均匀5min，得到样品A。

步骤2：分别称取0.025g五氧化二铌和2.5g三聚氰胺，置于玛瑙研钵中，研磨混合均匀5min，得到样品B。

步骤3：分别将样品A和样品B转移于50mL的圆形坩埚中，并盖上坩埚盖子水平置于马弗炉中，设置马弗炉初始温度为50℃，以2.3℃/min的升温速率将马弗炉升温至550℃，并在该温度下反应4h，等自然冷却至室温，分别得到样品A¹和B¹。

步骤4：分别将样品A¹和B¹转移到玛瑙研钵中，研磨5min，最终分别得到g-C₃N₄和Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结样品。

实施例2

步骤1：称取2.5g三聚氰胺置于玛瑙研钵中，研磨均匀5min，得到样品A。

步骤2：分别称取0.075g五氧化二铌和2.5g三聚氰胺，置于玛瑙研钵中，研磨混合均匀5min，得到样品B。

步骤3：分别将样品A和样品B转移于50mL的圆形坩埚中，并盖上坩埚盖子水平置于马弗炉中，设置马弗炉初始温度为50℃，以2.3℃/min的升温速率将马弗炉升温至550℃，并在该温度下反应4h，等自然冷却至室温，分别得到样品A¹和B¹。

步骤4：分别将样品A¹和B¹转移到玛瑙研钵中，研磨5min，最终分别得到g-C₃N₄和Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结样品。

实施例3

步骤1：称取2.5g三聚氰胺置于玛瑙研钵中，研磨均匀5min，得到样品A。

步骤2：分别称取0.125g五氧化二铌和2.5g三聚氰胺，置于玛瑙研钵中，研磨混合均匀5min，得到样品B。

步骤3：分别将样品A和样品B转移于50mL的圆形坩埚中，并盖上坩埚盖子水平置于马弗炉中，设置马弗炉初始温度为50℃，以2.3℃/min的升温速率将马弗炉升温至550℃，并在该温度下反应4h，等自然冷却至室温，分别得到样品A¹和B¹。

步骤4：分别将样品A¹和B¹转移到玛瑙研钵中，研磨5min，最终分别得到g-C₃N₄和Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结样品。

通过调控加入不同五氧化二铌和三聚氰胺的质量比，经一步热聚合法制备出Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结复合材料，分别考察它们以相同催化剂量（100mg）条件，在可见光照射下对亚甲基蓝溶液（10mg/L）的降解效果，光催化结果显示少量的五氧化二铌与三聚氰胺混合制备出的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结催化剂能够显著提升光催化活性。此外，用3%五氧化二铌合成的异质结展现出最佳的催化性能，在150min光照下，亚甲基蓝降解率可达到91.2%，说明了所制备的Nb₂O₅/g-C₃N₄异质结催化剂能够应用于亚甲基蓝污水的治理。