多铁性薄膜材料的磁电性能测试系统及其测试方法

摘要

一种多铁性薄膜材料的磁电性能测试系统及测试方法，涉及材料的性能测试领域。其特征在于：该测试系统包括直流偏置磁场发生装置、交流磁场发生装置、薄膜样品探针夹持装置以及微小信号采集放大装置；并提供了多铁性薄膜材料磁电性能的测试方法。本发明可以通过精确测量薄膜微小电响应信号，识别电磁感应干扰信号与多铁性磁电响应信号的区别，获取真实的多铁性薄膜材料在不同频率和偏置磁场下的磁电系数的幅值，还可以获得薄膜样品电极化随交变磁场的变化规律。

说明书

技术领域

本发明涉及一种测量多铁性薄膜材料的磁电性能的仪器及测试方法，属材料的性能测试领域。

背景技术

多铁性薄膜材料同时具备铁电、铁磁等多重铁性，具有磁与电的耦合响应，是一种与微电子工艺兼容的具有广泛应用前景的材料体系。在多铁性薄膜材料中，磁电效应是其最主要的物理效应之一，磁电性能可以通过磁电电压系数或磁致电极化来衡量和表示，而其随频率、磁场的变化规律则是了解多铁性材料磁电耦合机制和效率的重要分析手段。多铁性薄膜材料大体上分为单相多铁性薄膜材料和多铁性磁电复合薄膜两大类，其中前者在较大的交变磁场作用下可以引起材料磁畴和电畴的耦合作用，产生电极化，而后者由于应力诱导机制作用，在一定的偏置磁场下由一定的微扰交变磁场就可以产生不同大小的电场，由于其作用机制不同，就需要使用不同的测试手段进行分析表征。而多铁行薄膜材料在传感、驱动、存储以及智能系统中都有着广泛的应用前景，受到研究人员的广泛关注。

针对于薄膜材料的磁电性能测试仪目前没有人进行过报道和公开，而对于磁电块体材料的分析测试方面，1981年Bracks等人在论文(Bracks.L.P.M.andvan Vliet.R.G.A broadband magneto-electric transducer using acomposite material.International Journal of Electronics.1981，51：225)中公开了一种磁电系数测试装置。该装置用永磁体施加直流偏置磁场H_DC；用信号发生器驱动亥姆赫兹线圈产生正弦微扰磁场H_ac；用阻抗变换器与磁电材料连接，测量磁电材料的电压。2004年，美国的Dong等人在他的论文(Dong S.X.，Li J.F.and Viehland D.Characterization of magnetoelectric laminatecomposites operated in longitudinal-transverse andtransverse-transverse modes.Journal of Applied Physics.2004，95：2625)中公开了他的测试装置。其中，采用直流电源驱动电磁铁产生直流偏置磁场；采用锁相放大器输出一个正弦电压，经过交流功率放大器放大，驱动亥姆赫兹线圈产生正弦微扰磁场，同时锁相放大器也用于测量磁电材料的输出电压。该装置可以测试样品与磁场垂直或者平行两种角度下的磁电系数。2006年，清华大学施展、南策文等人申请专利公开了磁电块体材料的测试装置，其中重点解决了磁电系数相位测试问题、材料输出电压受到引线和测试仪的电容影响的问题、测试角度连续变化的问题以及由软件控制进行自动化测量的问题。

目前的测试技术存在的不足有：目前的测试系统全部面向块体材料，由于薄膜材料的响应信号值远远小于块体材料(至少小三个数量级)，无法精确测量响应信号；由于薄膜材料信号弱，电磁感应干扰强，无法排除电磁干扰对测试的影响；由于薄膜材料薄膜上表面电极小而薄，目前通用的引线测试工艺会对样品产生破坏性影响，无法对样品进行无损探测；由于不同类型的多铁性薄膜材料磁电耦合机制不同，无法有针对性地选择测试方法进行测试。

发明内容

本发明的目的是提供一种多铁性薄膜材料的磁电性能测试系统及相应的测试方法，该测试系统可以精确测量薄膜材料的磁电响应信号，排除电磁感应产生的干扰电动势，同时还可以对样品进行无损探测，无需进行引线；另一方面提供了基于本测试仪的四种磁电性能测试方法，可分别针对不同类型的多铁性薄膜材料进行测试。

本发明与现有技术相比，具有以下优点及突出性效果：

本发明是针对于多铁性薄膜材料的磁电性能测试系统，可以进行精确的微小电响应信号探测，可以排除电磁感应造成的干扰电动势对测试造成的影响，可对样品进行重复无损探测，同时提供了包含了直流磁场H_DC、交流磁场H_ac、频率f三种测试变化因素的分别针对不同类型多铁性薄膜材料四种磁电性能测量方法。本发明含有样品探针夹持装置使样品可用探针夹持方式探测电响应信号，无需引线；本发明含有双极性电源，可驱动亥姆赫兹线圈提供接近或超过铁酸铋等单相多铁性薄膜材料或铁酸镍等铁磁性薄膜材料饱和磁场的交变磁场，为这些材料的磁电耦合行为测试提供了可能性；本发明含有微调样品角度的装置和提供干扰信号排除判据的步骤方法，消除了由于引线和探针电流环路面积带来的感生电动势的影响。

附图说明

图1测试系统的电路连接方框图。

图2待测薄膜样品探针夹持装置示意图。

图3弹簧探针装配及旋转示意图。

图4实例一120纳米锆钛酸铅与80纳米铁酸钴复合薄膜样品在测试频率f＝1000Hz、交变磁场H_ac＝134Oe的条件下磁电系数随直流偏置磁场变化关系图。

图5实例二96纳米钛酸钡与24纳米铁酸镍复合薄膜样品在交变磁场H_ac＝86Oe、无直流偏置磁场下磁电系数随交变磁场频率f变化关系图。

图6实例三300纳米铁酸铋单相薄膜样品在无偏置磁场、测试频率f＝1000Hz下电极化P随交变电场幅值的变化关系图。

图7实例四300纳米铁酸铋单相薄膜样品在不同偏置磁场、测试频率f＝1000Hz下电极化P随交变电场幅值的变化关系图。

图中：1-电磁铁，2-直流电源，3-高斯计，4-亥姆赫兹线圈，5-函数信号发生器，6-双极性电源，7-示波器，8-锁相放大器，9-计算机，10-样品台，11-弹簧探针，12-探针支架，13-支撑弹簧，14固定螺钉，15-垫圈，16样品杆，17-引线，18-待测样品，19-待测样品基片电极，20-待测样品薄膜上表面电极，21-样品台电极镀层，22-样品杆旋转转盘。

具体实施方式

一种多铁性薄膜材料磁电性能测试系统，其特征在于，含有：计算机、直流偏置磁场发生装置、交流磁场发生装置、微小信号采集放大装置以及薄膜样品探针夹持装置，其中：

直流偏置磁场发生装置含有：电磁铁、直流电源和高斯计，其中：

高斯计，输入端与所述计算机的测量控制信号输出端相连，该高斯计的信号输出端与所述计算机的测量信号输入端相连；

直流电源，与所述计算机互连，接收所属计算机的控制信号，向该计算机输出直流电压信号，同时，所述直流电源向所述电磁铁的线圈供电；

交流磁场发生装置含有：亥姆赫兹线圈、函数信号发生器及双极性电源，其中：

双极性电源向所述亥姆赫兹线圈供电，使该亥姆赫兹线圈产生频率为f的方波或正弦波激励磁场Hac；

亥姆赫兹线圈，同轴地内接于所述电磁铁中，在该亥姆赫兹线圈中插有所述高斯计的探头，用以测量交变磁场Hac的大小；

函数信号发生器，在所述计算机的控制下调控向所述双极性电源的交变电压的波形和频率；

薄膜样品夹持装置，沿着外加交变磁场的方向水平地插入到所述亥姆赫兹线圈内，该薄膜样品夹持装置由待测薄膜样品旋转控制部分和待测薄膜样品夹持部分共同组成，其中：

待测薄膜样品旋转控制部分，包括：样品杆以及和该样品杆同轴固定连接的待测薄膜样品旋转转盘，所述待测薄膜样品旋转转盘的转角在+5°～5°之间微调；

待测薄膜样品夹持部分，含有样品台、两枚结构相同的弹簧探针、固定螺钉、垫圈、支撑弹簧、探针支架、待测薄膜样品、待测薄膜样品基片电极、待测薄膜样品上表面电极、待测样品薄膜以及引线，其中：

样品台，沿着所述样品杆轴向和该样品杆水平连接；

待测薄膜样品，固定在所述样品台上；

两枚结构相同的弹簧探针，其中第一个弹簧探针在底部与所述待测薄膜样品的基片电极相连，第二个弹簧探针在底部与所述待测的薄膜样品上表面电极相连；

探针支架，有第一、第二共两个探针支架，每一个探针支架的一端分别对应地与所述弹簧探针的顶部相连，而另一端与所述样品台上的一个电极镀层相连，

固定螺钉，支撑弹簧和垫片，所述固定螺钉插入所述支撑弹簧中并穿过所述垫圈后连接到所述探针支架的另一端上开的螺孔中，所述弹簧探针和探针支架能在所述支撑弹簧和固定螺钉作用下进行水平旋转角度的调整或者能随待测的薄膜样品厚度不同而调整所述探针支架和弹簧探针的上下位置；

所述待测薄膜样品、第一弹簧探针、第一探针支架共同拼成了第一回路，所述待测薄膜样品、第二弹簧探针、第二探针支架共同拼成了第二回路，这两个回路在面积上相等但电流环路的方向相反，使各自产生的感生电动势正负相互抵消；

引线，有第一、第二共两条引线，分别连接所述两个电极镀层和所述样品台的两个接入端之间；

微小信号采集放大装置，由锁相放大器和示波器串接而成，所述的锁相放大器的两个输入端通过导线分别与所述两枚弹簧探针相连，该锁相放大器的输出端接入示波器的第一通道(1)，而所述的双极性电源的另一个输出端输出的电流接入所述示波器的第二通道(2)，同时该示波器与所述计算机互联。

所述的多铁性薄膜材料的磁电性能测试系统，其特征在于：该测试仪的亥姆赫兹线圈内部通过涂覆导电镀层物质与电磁铁极靴共地屏蔽。

下面结合附图对本发明的原理、结构和具体实施方式作进一步的说明：

本测试仪的电路连接方框图如图1所示。本测试仪的组成可以分为以下几个部分：

(一)直流偏置磁场发生装置

包括：电磁铁1、直流电源2和高斯计3。直流电源驱动电磁铁产生直流偏置磁场H_DC。高斯计的探头15放在电磁铁的磁极之间，用于测量H_DC的大小和方向。

(二)交流磁场发生装置

包括：亥姆赫兹线圈4、双极性电源6和函数信号发生器5。函数信号发生器输出一定幅值的，频率从1Hz-150kHz的正弦、方波或自编波形电压，控制双极性电源进行放大和调整，从而驱动亥姆赫兹线圈产生相同频率的交变磁场H_ac。所产生的交变磁场幅值接近或超过一些单相多铁性薄膜材料或一些铁磁性薄膜材料饱和磁场。

(三)薄膜样品探针夹持装置

薄膜样品夹持装置，沿着外加交变磁场的方向水平地插入到所述亥姆赫兹线圈内，该薄膜样品夹持装置由待测薄膜样品旋转控制部分和待测薄膜样品夹持部分共同组成，其中：待测薄膜样品旋转控制部分，包括：样品杆以及和该样品杆同轴固定连接的待测薄膜样品旋转转盘，所述待测薄膜样品旋转转盘的转角在+5°～-5°之间微调；待测薄膜样品夹持部分，含有样品台、两枚结构相同的弹簧探针、固定螺钉、垫圈、支撑弹簧、探针支架、待测薄膜样品、待测薄膜样品基片电极、待测薄膜样品上表面电极、待测样品薄膜以及引线，如图2所示。待测样品放置在样品台上，两枚结构相同的弹簧探针，其中第一个弹簧探针在底部与所述待测薄膜样品的基片电极相连，第二个弹簧探针在底部与所述待测的薄膜样品上表面电极相连；探针支架，有第一、第二共两个探针支架，每一个探针支架的一端分别对应地与所述弹簧探针的顶部相连，而另一端与所述样品台上的一个电极镀层相连；固定螺钉，支撑弹簧和垫片，所述固定螺钉插入所述支撑弹簧中并穿过所述垫圈后连接到所述探针支架的另一端上开的螺孔中，所述弹簧探针和探针支架能在所述支撑弹簧和固定螺钉作用下进行水平旋转角度的调整或者能随待测的薄膜样品厚度不同而调整所述探针支架和弹簧探针的上下位置；弹簧探针分别接触薄膜样品的基片电极和薄膜上表面电极，探针和支架可以在支撑弹簧和固定铆钉的作用下进行水平旋转角度调整和随样品厚度不同的上下高度调整，如图3所示。所述待测薄膜样品、第一弹簧探针、第一探针支架共同拼成了第一回路，所述待测薄膜样品、第二弹簧探针、第二探针支架共同拼成了第二回路，这两个回路在面积上相等但电流环路的方向相反，使各自产生的感生电动势正负相互抵消；引线，有第一、第二共两条引线，分别连接所述两个电极镀层和所述样品台的两个接入端之间。通过电阻表检测两探针间样品的电阻，通过水平旋转探针和调整高度位置，使样品电阻保持在一恒定值，对于通常的多铁性薄膜样品，电阻值一般为100Ω～20MΩ，当电阻值示数保持不变，则表示探针与样品之间接触良好。

(四)信号采集装置

信号采集装置由锁相放大器8和示波器7串接而成，所述的锁相放大器的两个输入端通过导线分别与所述两枚弹簧探针相连，该锁相放大器的输出端接入示波器的第一通道(1)，而所述的双极性电源的另一个输出端输出的电流接入所述示波器的第二通道(2)，同时该示波器与所述计算机互联，如图1所示。

(五)计算机

计算机9通过通信接口分别与直流电源2、高斯计3、函数信号发生器5和示波器7相连，计算机分别安装了各仪器的通信控制软件。

具体的工作过程为：

1)将待测薄膜样品置于待测薄膜样品探针夹持装置中，其中一枚弹簧探针与待测薄膜样品基片电极相连，另一枚弹簧探针与待测薄膜样品上表面电极相连；利用电阻表检验探针与样品接触质量，并调整探针位置，使之接触良好。

2)将待测薄膜样品与待测薄膜样品夹持装置一同置于磁场中；

3)分析判断薄膜样品的类型，选择相适应的测试方法；

方法一：

4)计算机利用函数信号发生器调控波形去控制双极性电源，使双极性电源驱动亥姆赫兹线圈产生频率为f的方波激励磁场H_ac，将高斯计的探头放在位于电磁铁磁极之间的亥姆赫兹线圈内部，测量交变磁场H_ac的大小；

5)计算机通过锁相放大器获取待测薄膜样品响应电压，锁相放大器的信号同时输出到示波器的第一通道(1)；

6)通过分析示波器中样品产生的响应波形，手动微调待测薄膜样品旋转装置，使样品响应波形为方波波形，并固定该位置，此时由于电磁感应现象产生的尖峰波形消失；

7)计算机利用直流电源驱动电磁铁产生直流偏置磁场，通过改变直流电源输出电流的大小，来改变直流偏置磁场H_DC的大小，通过高斯计测量直流偏置磁场H_DC的大小和方向；

8)计算机通过锁相放大器读取样品响应电压数值U(H_DC)，根据如下公式，进行数据处理得到该直流偏置磁场H_DC下磁电电压系数α_E的幅值，其中t为待测薄膜样品的厚度；

${\alpha }_E=\frac{U\left(H_{\mathrm{DC}}\right)}{t·H_{\mathrm{ac}}}$

9)重复步骤7)至87)，得出在某一固定频率f下磁电电压系数α_E随直流偏置磁场H_DC的变化规律。

方法二：

4)计算机利用函数信号发生器调控波形去控制双极性电源，使双极性电源驱动亥姆赫兹线圈产生正弦激励磁场H_ac，并将双极性电源的输出电流采样波形输出到示波器的第二通道(2)，将高斯计的探头放在位于电磁铁磁极之间的亥姆赫兹线圈内部，测量交变磁场H_ac的大小；

5)计算机通过锁相放大器获取样品响应电压，锁相放大器的信号同时输出到示波器的第一通道(1)；

6)通过分析示波器中待测薄膜样品产生的响应波形与双极性电源产生的电流采样波形之间的相位ψ，手动微调待测薄膜样品旋转装置，使样品响应波形与电流采样波形之间相位差为0或π/2，并固定该位置；

7)计算机利用直流电源驱动电磁铁产生直流偏置磁场，通过改变直流电源输出电流的大小，来改变直流偏置磁场H_DC的大小，通过高斯计测量直流偏置磁场H_DC的大小和方向；

8)计算机通过改变函数信号发生器的输出频率来改变正弦交变磁场的频率，控制双极性电源输出的恒流保持恒定的交变磁场幅值H_ac的大小；

9)计算机通过锁相放大器读取样品响应电压数值U(f)，根据如下公式，计算机进行数据处理得到某一频率f下磁电电压系数α_E的幅值，其中t为待测薄膜样品的厚度；

${\alpha }_E=\frac{U\left(f\right)}{t·H_{\mathrm{ac}}}$

10)重复步骤8)至9)，得出在某一固定直流磁场H_DC下磁电电压系数α_E随交变频率f的变化规律。

方法三：

4)计算机利用函数信号发生器调控波形去控制双极性电源，使双极性电源驱动亥姆赫兹线圈产生正弦激励磁场H_ac，并将双极性电源输出的电流采样波形输出到示波器第二通道(2)，将高斯计的探头放在位于电磁铁磁极之间的亥姆赫兹线圈内部，测量交变磁场H_ac的大小；

5)计算机通过锁相放大器获取样品响应电压，锁相放大器的信号同时输出到示波器的第一通道(1)；

6)通过分析示波器中待测薄膜样品产生的响应波形与双极性电源产生的电流采样波形之间的相位ψ，手动微调待测薄膜样品旋转装置，使样品响应波形与电流采样波形之间相位差为0或π/2，并固定该位置；

7)计算机通过改变函数信号发生器的输出幅值来改变正弦交变磁场的幅值H_ac的大小；

8)计算机通过锁相放大器读取样品响应电压数值U(H_ac)，据如下公式，进行数据处理得到某一固定频率f、该交变磁场H_ac下电极化P值，其中t为待测薄膜样品的厚度，ε₀为真空介电常数，ε_r为待测薄膜样品的相对介电常量；

$P={ϵ}_0({ϵ}_r-1)\frac{U\left(H_{\mathrm{ac}}\right)}{t_{\mathrm{ac}}}$

9)重复步骤7)至8)，得出在某一固定频率f下多铁性薄膜样品电极化值P随交变磁场H_ac的变化规律。

方法四：

4)计算机利用函数信号发生器调控波形去控制双极性电源，使双极性电源驱动亥姆赫兹线圈产生正弦激励磁场H_ac，并将双极性电源输出的电流采样波形输出到示波器第二通道(2)，将高斯计的探头放在位于电磁铁磁极之间的亥姆赫兹线圈内部，测量交变磁场H_ac的大小；

5)计算机通过锁相放大器获取样品响应电压，锁相放大器的信号同时输出到示波器的第一通道(1)；

6)通过分析示波器中待测薄膜样品产生的响应波形与双极性电源产生的电流采样波形之间的相位ψ，手动微调待测薄膜样品旋转装置，使样品响应波形与电流采样波形之间相位差为0或π/2，并固定该位置；

7)计算机利用直流电源驱动电磁铁产生直流偏置磁场，通过改变直流电源输出电流的大小，来改变直流偏置磁场H_DC的大小，通过高斯计测量直流偏置磁场H_DC的大小和方向；

8)计算机通过改变函数信号发生器的输出幅值来改变正弦交变磁场的幅值H_ac的大小；

9)计算机通过锁相放大器读取样品响应电压数值U(H_DC，H_ac)，据如下公式，进行数据处理得到在该偏置磁场H_DC、某一固定频率f、该交变磁场H_ac下的电极化P值，其中t为待测薄膜样品的厚度，ε₀为真空介电常数，ε_r为待测薄膜样品的相对介电常量；

$P={ϵ}_0({ϵ}_r-1)\frac{U(H_{\mathrm{DC}},H_{\mathrm{ac}})}{t_{\mathrm{ac}}}$

10)重复步骤7)至9)，得出在不同偏置磁场H_DC下，某一固定频率f下电极化P值随交变电场H_ac变化的规律

下面，分别以不同类型的多铁性薄膜样品为实例，说明本发明所述不同测试方法的操作过程。

a)实例一：锆钛酸铅(PZT)-铁酸钴(CFO)叠层多铁性复合薄膜

使用溶胶凝胶方法在镀铂硅基片上制备锆钛酸铅(PZT)-铁酸钴(CFO)叠层多铁性复合薄膜，并镀铂薄膜上表面电极，将待测样品利用探针夹持在样品台并固定在样品杆上，确保接触良好，设定H_DC、f，使交变磁场产生方波波形，然后转动转盘在±5°范围内轻轻转动样品杆，待响应信号波形中的尖峰部分消除，固定该角度，依次变化直流偏置磁场值，通过计算机从锁相放大器上依次读取每个偏置磁场下的磁电信号大小，根据计算公式得到磁电系数的幅值与直流偏置磁场之间的变化规律，结果如图4所示。

b)实例二：钛酸钡(BTO)-铁酸镍(NFO)叠层多铁性复合薄膜

使用脉冲激光沉积方法在掺铌的钛酸锶单晶基片上制备钛酸钡(BTO)-铁酸镍(NFO)叠层多铁性复合薄膜，并镀铂薄膜上表面电极，将待测样品利用探针夹持在样品台并固定在样品杆上，确保接触良好，设定H_DC、H_DC，使交变磁场产生正弦波形，然后转动转盘在±5°范围内轻轻转动样品杆，待响应信号波形与参考信号相位差为0或π时，固定该角度，依次变化驱动磁场频率，通过计算机从锁相放大器上依次读取每个偏置磁场下的磁电信号大小，根据计算公式得到磁电系数的幅值与交变磁场频率之间的变化规律，结果如图5所示。

c)实例三：铁酸铋(BFO)单相多铁性薄膜

使用溶胶凝较方法在镀铂硅基片上制备铁酸铋单相多铁性薄膜，并镀铂薄膜上表面电极，将待测样品利用探针夹持在样品台并固定在样品杆上，确保接触良好，设定f、H_DC＝0Oe，使交变磁场产生正弦波形，然后转动转盘在±5°范围内轻轻转动样品杆，待响应信号波形与参考信号相位差为0或π时，固定该角度，依次变化驱动磁场的幅值，通过计算机从锁相放大器上依次读取每个不同大小交变磁场下的磁电信号大小，根据计算公式得到该薄膜样品在无偏置磁场下电极化与交变磁场频率之间的变化规律，结果如图6所示。

d)实例四：铁酸铋(BFO)单相多铁性薄膜

使用溶胶凝较方法在镀铂硅基片上制备铁酸铋单相多铁性薄膜，并镀镍铁合金薄膜上表面电极，将待测样品利用探针夹持在样品台并固定在样品杆上，确保接触良好，设定f＝1000Oe，使交变磁场产生正弦波形，然后转动转盘在±5°范围内轻轻转动样品杆，待响应信号波形与参考信号相位差为0或π时，固定该角度，变化直流偏置磁场值分别为-25.44Oe、0Oe和25.43Oe，并在每一个直流偏置磁场条件下依次变化驱动磁场的幅值，通过计算机从锁相放大器上依次读取每个不同大小交变磁场下的磁电信号大小，根据计算公式得到该薄膜样品在不同偏置磁场下电极化与交变磁场频率之间的变化规律，结果如图7所示。

该测试仪提供了包含了直流磁场H_DC、交流磁场H_ac、频率f三种测试变化因素的分别针对不同类型多铁性薄膜材料四种磁电性能测量方法。

1)磁电电压系数随频率f的变化关系

2)磁电电压系数随偏置磁场H_DC的变化关系；

3)磁致电极化随交流磁场H_ac的变化关系；

4)磁致电极化在不同直流偏置磁场H_DC下，随交流磁场H_ac的变化关系。