白光LED用钇铝石榴石发光材料的合成方法

摘要

本发明公开了一种白光LED用钇铝石榴石发光材料的合成方法，该方法包括以下步骤：根据化学组分式(Y1－x－yMyCex) 3Al5O12计算配比，称取原料，并取助熔添加剂，均匀混料后，装入刚玉坩埚中放进氧化气氛炉中灼烧；对得到物质进行破碎、过筛，用稀的硝酸溶液酸洗至中性，抽滤烘干粉体；粉体置于还原气氛中灼烧，最后过筛分级即为成品。本发明的优点是：采用硼酸、氟化钡、氟化锶、氯化锂、氟化锂中的二种或二种以上作为复合助熔剂，以及掺杂一定的其他稀土以及金属氧化物，采用该方法来制备YAG，其单晶颗粒的生长好，YAG相纯，粉体流动性好，具有高的发光亮度和低的衰减特性。

说明书

一、技术领域

本发明涉及一种发光材料的合成方法，特别是一种白光LED用钇铝石榴石发光材料的合成方法。

二、背景技术：

目前，白光LED主要是蓝光LED加上钇铝石榴石(YAG)荧光粉，In_xGa_1-xN/YAG:Ce以450nm～470nm波长的InGaN蓝光晶粒涂上一层YAG荧光物质。LED发出的波长为465nm的蓝光作为激发光去激发YAG荧光粉，而发出与蓝光互补的550nm～570nm波长的黄色荧光，再利用透镜原理将互补的黄光、蓝光予以混合，便可得出肉眼所需的白光。目前用于封装白光LED的发光二极管和发光材料YAG大部分要依赖进口，国内有的白光LED生产还是主要以进口组装为主，而白光LED所用的发光材料方面也还是主要依赖于进口，另外就目前发光材料的发光强度和衰退寿命来分析，YAG发光材料的发光强度还有待于进一步的提高，衰退寿命还有待进一步的加强。

三、发明内容

1、发明目的：本发明的目的是提供一种具有粉体流动性好、发光亮度高、衰减率低的白光LED用钇铝石榴石发光材料的合成方法。

2、技术方案：为实现上述目的，本发明所述的白光LED用钇铝石榴石发光材料的合成方法，采用以下原料：

A、基质氧化物：荧光级氧化铝(Al₂O₃)、氧化钇(Y₂O₃)、氧化铈(CeO₂)；

B、基质掺杂剂：荧光级氧化铽(Tb₄O₇)、氧化钆(Gd₂O₃)、氧化镤(Pr₂O₃)、氧化镁(MgO)、二氧化硅(SiO₂)，可取其中的一种或一种以上。

C、助熔添加剂：分析纯硼酸(H₃BO₃)、氟化钡(BaF₂)、氟化锶(SrF₂)、氯化锂(LiCl)、氟化锂(LiF)，取其中二种或两种以上。

所述的合成方法包括以下步骤：

(1)根据化学组分式(Y_1-x-yM_yCe_x)₃Al₅O₁₂计算工艺配比，其中：M＝Gd、Tb、Pr、Si、或Mg，M可以是其中的一种或一种以上，0＜x＜0.1；0≤y＜1。

(2)按步骤(1)的配比称取原料，并取助熔添加剂中的二种或两种以上，助熔添加剂的重量为原料重量的0.5-5％，均匀混料后，装入刚玉坩埚中放进氧化气氛炉中进行灼烧，灼烧保温时间控制在3-5小时，灼烧温度控制在1400-1600℃。灼烧后的粉体成块状，粉体颜色为淡黄色。

添加助熔添加剂的目的就是降低反应温度，促进晶体颗粒增长，其用量一般根据反应温度确定给量。

控制灼烧保温时间和灼烧温度，对反应结果会产生影响，低于下限则反应不充分，高于上限则容易晶体化，形成硬块。

(3)经过破碎处理过筛，随后进行酸处理，采用稀的硝酸，硝酸浓度控制在0.1-1％，酸洗至中性为止，之后抽滤烘干粉体，烘干温度控制在100-150℃。

(4)烘干后粉体置于还原气氛中进行灼烧，在还原气氛中灼烧保温时间控制在3-5小时，灼烧温度控制在1200-1500℃，最后得到粉体颜色为浅黄色的产品，经过过筛分级即为成品。

3、有益效果：本发明与现有技术相比，其显著优点是：本发明采用了硼酸(H₃BO₃)、氟化钡(BaF₂)、氟化锶(SrF₂)、氯化锂(LiCl)、氟化锂(LiF)中的二种或二种以上作为复合助熔剂，以及掺杂一定的其他稀土以及金属氧化物，采用该方法来制备YAG，其单晶颗粒的生长好，YAG相纯，粉体流动性好，具有高的发光亮度和低的衰减特性。

四、附图说明

附图是本发明所述的发光物质发射光谱图。

五、具体实施方式

实施例1：物质的组成：(Y_0.95Ce_0.05)₃Al₅O₁₂；

组分：氧化铝15.307g、氧化钇19.619g、氧化铈1.582g、硼酸0.18g、氟化钡0.54g；

将上述组分充分混合均匀，其中硼酸和氟化钡是用作助熔剂，并在装有直径10mm玛瑙球的刚玉球磨罐中混磨1.5小时，混磨好的氧化物在刚玉坩埚中放进高温氧化气氛下进行灼烧4小时，并且温度控制在1500℃，灼烧产物经过破碎处理后经过250目筛，接着进行酸洗处理，配浓度为0.1％的硝酸溶液进行清洗过筛后的产品，直至中性后抽滤、100℃温度烘干再过150目筛，再次将过筛产品装入刚玉坩埚中，在氮氢(5％体积氢的氮气)混合气氛中进行灼烧3小时，灼烧温度控制在1450℃，最后的灼烧产品经过处理过筛即为成品，所得的发光物质粉体颜色为淡黄色。该发光物质的发射光谱如附图所示。

实施例2：物质的组成：(Y_0.75Tb_0.2Ce_0.05)₃Al₅O₁₂；

组分：氧化铝14.474g、氧化钇14.151g、氧化铈1.437g、氧化铽6.336g、硼酸0.252g、氟化锶0.360g；

将上述组分按照实施例1所述充分混合均匀，并按照实施例1所述的进行两次灼烧，温度分别是1400℃和1200℃，时间分别是3小时和5小时，酸洗处理和烧成品的进一步处理，硝酸溶液的浓度为0.5％，所得的发光物质粉体颜色为深黄色。该发光物质的发射光谱如附图所示。

实施例3：物质的组成：(Y_0.75Gd_0.2Ce_0.05)₃Al₅O₁₂；

组分：氧化铝14.551g、氧化钇14.226g、氧化钆6.177g、氧化铈1.444g、硼酸0.216g、氯化锂0.180g；

将上述组分按照实施例1所述充分混合均匀，并按照实施例1所述的进行两次灼烧，温度分别是1600℃和1500℃，时间分别是5小时和4小时，酸洗处理和烧成品的进一步处理，硝酸溶液的浓度为1％，所得的发光物质粉体颜色为黄色。该发光物质的发射光谱如附图所示。

实施例4：物质的组成：(Y_0.65Gd_0.2Si_0.1Ce_0.05)₃Al₅O₁₂；

组分：氧化铝14.918g、氧化钇12.640g、氧化钆6.332g、氧化铈1.481g、二氧化硅1.066g、氟化钡0.720g、氟化锂0.540g；

将上述组分按照实施例1所述充分混合均匀，并按照实施例1所述的进行两次灼烧，，温度分别是1450℃和1300℃，时间分别是3.5小时和3.5小时，酸洗处理和烧成品的进一步处理，硝酸溶液的浓度为0.3％，所得的发光物质粉体颜色为淡黄色。该发光物质的发射光谱如附图所示。

实施例5：物质的组成：(Y_0.65Tb_0.1Gd_0.1Si_0.1Ce_0.05)₃Al₅O₁₂；

组分：氧化铝14.878g、氧化钇12.606g、氧化铽3.208g、氧化钆3.158g、氧化铈1.477g、二氧化硅1.063g、硼酸0.018g、氟化钡0.432g、氟化锂0.216g；

将上述组分按照实施例1所述充分混合均匀，并按照实施例1所述的进行两次灼烧，，温度分别是1450℃和1300℃，时间分别是3.5小时和3.5小时，酸洗处理和烧成品的进一步处理，硝酸溶液的浓度为0.3％，所得的发光物质粉体颜色为深黄色。该发光物质的发射光谱如附图所示。

上述的发光物质通常为淡黄色-黄色-深黄色，它们都在黄色光谱范围内发射，分别适应不同波段的蓝光LED芯片激发，并且具有高的发光强度和低的衰减性能。