基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产的方法和系统

摘要

本发明公开了一种基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产的方法和系统，在外中子源产生区外依次包围有锕系元素处理区、可裂变燃料增殖区、裂变产物处理区、反射与屏蔽区，各区之间用结构材料分隔，锕系元素处理区包括：锕系元素、可裂变燃料混合物及包覆结构材料；可裂变燃料增殖区包括：天然铀或钍或贫铀及包覆结构材料；裂变产物处理区包括：高放裂变产物及包覆结构材料、中子慢化剂。反射与屏蔽区由石墨、碳化硼、不锈钢、铅等组成。本发统通过中子反应，使长寿命高毒性的裂变产物转变成稳定无毒性或者短寿命低毒性的裂变产物。

说明书

技术领域

本发明属于核能技术，更具体的说是涉及一种核废料的处理与核燃料的生产的方法与系统。

背景技术

长寿命放射性废料即长寿命放射性裂变产物(如⁹⁹Tc、¹²⁹I、¹³⁷Cs等)及锕系元素(如Pu、Np、Am、Cm等)毒性大、寿命长，非常难于处理。在国际上早期处理长寿命核废料的一般建议方法包括以下3种：第一，深埋，使其自然衰变。这种方法需要很长时间(几百万年到几千万年)，如美国的Yucca Mountain Project耗资近20亿美元，然而在百万年时间里不可能保证地质结构不发生变化，高放废物可能还会再进生物圈。第二，利用专门设计的热中子反应堆和快中子反应堆嬗变核废物。但因能谱不合适或通量太低或临界安全问题，处理效果都不理想。第三，关于利用外中子源如聚变堆或散裂中子源进行嬗变长寿命裂变产物和锕系元素，美国在80年代以前的研究结果认定有效嬗变裂变核电站最主要裂变产物⁹⁰Sr要求聚变中子壁负荷大于10MW/m²，才可达到五年的有效半衰期，如此高的中子壁负荷要求在当时乃至现在显然是不现实的，因而国际上曾对此种途径持否定结论。

为了达到高的效率，对上述第三种方法，一般要求外中子源强度很高，但这在技术和工程上都难以实现。

发明内容

本发明的目的是提供一种基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产方法和系统，通过利用在系统内部加入可裂变重元素钚和铀来增殖中子使系统效率大大提高。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的：

基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产的方法，其特征在于通过聚变反应或者高能质子与靶材料发生的散裂反应产生外源中子，这些外源中子进入长寿命放射性锕系元素处理区，与锕系元素处理区中锕系元素发生裂变反应，同时与其中的可裂变钚239或铀233发生裂变反应生产大量的新中子；这些中子部分进入可裂变燃料增殖区中，与其中贫铀或者天然铀或者天然钍发生中子俘获反应，生成可裂变的钚239或铀233，以供给锕系元素处理区的再循环使用，或者输出作其它用途；从可裂变燃料增殖区泄漏的中子进入裂变产物处理区，与其中混合在中子慢化剂中的放射性裂变产物发生俘获反应，使长寿命高毒性的裂变产物转变成稳定无毒性或者短寿命低毒性的裂变产物，各个区中产生的热量采用冷却剂冷却，各区之间采用结构材料分隔。

聚变反应是指D-T聚变反应，散裂反应靶材料是指铅铋或铀；锕系元素是指来自裂变核电站乏燃料中的长寿命锕系元素镎、镅、锔等，放射性裂变产物指⁹⁹Tc、¹²⁹I、¹³⁷Cs等，结构材料是指石墨、碳化硅、钢等，中子慢化剂选用石墨或重水，冷却剂选择原则如下：1、对聚变中子源情况，选LiPb合金和高压氦气(对裂变产物处理也可选择重水)，2、对质子散裂中子源情况，选PbBi合金。

锕系元素处理区中子增殖材料可裂变钚239或者可裂变铀233的含量占该区域体积百分比在10％以下，以氧化物或者金属形态存在，具体含量可根据系统功率密度、系统临界因子和它们在运行换料时间周期的变化量限制要求通过求解系统中子输运方程和燃耗方程来决定。放射性裂变产物与中子慢化剂和的体积比为5％以下。

基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产的系统，其特征在于在外中子源产生区外依次包围有锕系元素处理区、可裂变燃料增殖区、裂变产物处理区、反射与屏蔽区，各区之间用结构材料分隔，锕系元素处理区包括：锕系元素、可裂变燃料混合物及包覆结构材料，置于冷却剂中；可裂变燃料增殖区包括：天然铀或钍或贫铀及包覆结构材料，置于冷却剂中；裂变产物处理区包括：高放裂变产物及包覆结构材料、中子慢化剂，置于冷却剂中。反射与屏蔽区由石墨、碳化硼、不锈钢、铅等组成。

所述的外中子源区是一个球形或者近似球形，球外依次包围有锕系元素处理区、可裂变燃料增殖区、裂变产物处理区、反射与屏蔽区，且其外表面均为球形或者近似球形，各区之间用结构材料分隔。

所述的外中子源区是一个圆柱形或者近似圆柱形，圆柱外包围有结构材料，外中子源区外依次包围的锕系元素处理区、可裂变燃料增殖区、裂变产物处理区、反射与屏蔽区的外表面均为圆柱形或者近似圆柱形，各区之间用结构材料分隔。

所述的外中子源区是一个环形圈或者近似环形圈，环形圈外包围有结构材料，外中子源区外依次包围的锕系元素处理区、可裂变燃料增殖区、裂变产物处理区、反射与屏蔽区为依次包围的环形圈，各区之间用结构材料分隔。

本发明中，当采用氦气作为冷却剂时，各区的反应物质以不同大小的颗粒状小球堆积而成，总固体体积占总体积的60％～90％。当冷却剂为液态金属时，液态金属可以是锂铅合金或者铅铋合金，重元素以金属、化合物或者也可以熔盐形式存在，各区的反应物质可以做成小球形状悬浮或淹没于冷却剂中，或者做成带孔的板状置于冷却剂中。

本发明有以下技术先进性：

(1)利用不同材料不同特性的相互作用使次临界系统同时实现多目的，包括生产同位素(如氚等)、处理放射性核废料和生产可裂变的核燃料；

(2)利用可裂变材料增殖中子使次临界系统的生产或处理效率大大提高，早期科学家试图用Be等(n，2n)反应增殖中子来提高核废料处理和核燃料生产的效率但效果并不理想，而本发明使用可裂变重元素钚和铀的同位素每次裂变放出2～4个中子的原理来大大提高工作效率；

(3)利用在次临界系统中装入合适的可裂变材料量来调节系统的次临界系数使系统功率和工作效率保持平稳，同时也提高系统的安全性，不会出现超临界事故等，原理是初装的钚和其它重元素随时间消耗，降低系统的反应性，而系统又有新的可裂变燃料生成，增加系统的反应性，二者相互抵消，使系统反应性变化量控制在很小的范围内，保证系统功率输出的稳定性和安全性。

(4)考虑系统外中子源空间分布的非均匀分布特性，将具有不同嬗变截面的核废料和可增殖核燃料置于空间不同位置，从而得到保证系统不同位置核废料处理和核燃料生产效率基本相同。

附图说明

附图为本发明结构示意图。

具体实施方式

参见附图，图中1、2、3、4、5分别表示本发明核废料处理与核燃料生产系统第1区、第2区、第3区、第4区、第5区，各区之间用钢板分隔。

本附图为圆柱型结构的剖面视图。实际装置的结构形状可以是圆柱型、球形和环形或者它们的近似形状，主要取决于外中子源产生装置种类。

第1区：外中子源产生区，外中子源可由D-T聚变反应产生或者由高能质子散裂反应产生，它们都具有较高的能量。

第2区：锕系元素处理区，由高放锕系元素、可裂变燃料、冷却剂和结构材料等组成。其中高放废料指来自裂变核电站乏燃料中的长寿命锕系元素(主要指Np、Am、Cm等)，它们将被高能中子轰击发生裂变而被处理掉，并产生大量的热能；可裂变燃料主要指Pu239和U233，来自第3区的产物，通过每次裂变反应产生2～4个中子而起中子增殖作用，其具体含量可按系统废料处理目标和热功率密度等工程约束通过求解中子输运方程和核素燃耗方程计算得到；冷却剂是工作在300～500℃的合金，目的是带走该区的裂变核能。结构材料石墨等包覆锕系元素和可裂变燃料混合物小球悬浮或淹没在冷却剂中，起固定或保护锕系废料不散落到冷却剂中的作用。

第3区：可裂变燃料增殖区，由铀或钍、冷却剂和结构材料等组成。天然铀或钍或来自裂变电站乏燃料中的贫铀与中子作用生成可裂变的Pu239和U233，经离线或在线燃料循环供给第2区作中子增殖剂用，剩余部分也可供给裂变核电站使用。结构材料石墨等包覆铀或钍小球悬浮或淹没在300～500℃的合金冷却剂中。

第4区：裂变产物处理区，由高放裂变产物⁹⁹Tc、¹²⁹I、¹³⁷Cs等、中子慢化剂、冷却剂和结构材料等组成，主要利用慢化后的低能中子与裂变产物发生俘获反应来处理长寿命的裂变产物废料，它们来自裂变电站的乏燃料中，加工后以氧化物形式存在于本区，本区的中子慢化剂可选用石墨或者重水。高放裂变产物弥散在石墨中制成小球或者用结构材料包覆后至于重水中，高压氦气或重水也可选择作冷却剂。

第5区：反射与屏蔽区，可由普通的中子反射材料和屏蔽材料组成，如石墨、碳化硼、不锈钢、铅等，以保证系统的放射性射线不外泄。