飞秒激光团簇尺寸的标定方法

摘要

一种用于飞秒激光团簇相互作用中飞秒激光团簇尺寸的标定方法，包括下列步骤：根据激光团簇相互作用实验中获得的离子飞行时间谱推导实验上的离子能谱；模拟团簇尺寸的对数正态分布；模拟团簇半径的分布；模拟团簇的离子能谱；确定最终的团簇半径分布和团簇尺寸分布；完成了团簇尺寸的标定。实验表明，本发明可以探测团簇的尺寸范围很大，能够对团簇平均尺寸实现绝对标定，并且可以得到团簇尺寸分布的准确信息，是一种非常有效的诊断团簇尺寸的方法。

说明书

技术领域

本发明涉及激光团簇相互作用，特别是一种用于飞秒激光团簇相互作用中飞秒 激光团簇尺寸的标定方法。

技术背景

近年来，随着啁啾脉冲放大技术的发展，在小型化激光台式系统上，目前已经 实现了时间宽度只有几十飞秒的超短脉冲激光，可聚焦功率密度已达到10¹⁸W/cm²甚 至更高量级。如此高强度的激光能提供很强的激光场，为研究激光与物质相互作用 提供了有力的条件，飞秒激光与团簇相互作用也成为了当前科学研究的热点前沿之 一。团簇是介于原子、分子和固体之间的一种中间物质形态，由两个至几百万个原 子或者分子构成。所以在超短强激光与团簇相互作用过程的研究中，团簇的尺寸分 布是一个不可缺少的重要的参数。如何得到团簇的尺寸分布对研究超短强激光与团 簇相互作用有重要的意义。

在先技术[1]:R.Karnbach等人提出了通过原子散射结合飞行时间质谱方法测 量团簇尺寸（详见R.Karnbach,M.Joppien,J.Stapelfeldt and J.Wormer,CLULU: An experimental setup for luminescence measurements on van der Waals clusters  with synchrotron radiation,Rev.Sci.Instrum.,1993,64(10),2838-2849）。 这种实验方法可较为准确的测量团簇的尺寸以及尺寸分布，但是实验要求非常高， 实验中团簇的背压不能很高，即仅能测量较小尺寸的团簇。

在先技术[2]:T.Ditmire等人提出了用瑞利散射的方法来确定团簇的平均尺寸 （详见T.Ditmire,T.Donnelly,A.M.Rubenchik,R.W.Falcone and M.D.Perry, Interaction of intense laser pulses with atomic clusters,Phys.Rev.A., 1996,53(5),3379-3402）。这种方法的优点是实验易行，在足够弱的入射光强下，团 簇不发生碎解，特别是这一方法非常适合于大尺寸团簇的尺寸诊断；但是这种方法 只能给出团簇平均尺寸的粗略估计，不能给出关于团簇尺寸分布的任何信息。

发明内容

本发明的目的是针对上述现有技术的不足，提出一种飞秒激光团簇相互作用中 飞秒激光团簇尺寸的标定方法，该方法可以得到团簇的平均尺寸以及尺寸分布的准 确信息，测量团簇尺寸的范围也很大。

本发明技术解决方案如下：

一种飞秒激光团簇尺寸的标定方法，其特征在于该方法包括下列步骤：

①根据激光团簇相互作用实验中获得的离子飞行时间谱fto(m,j)推导实验上的 离子能谱fEo(m,j)，包括下列步骤：

<1>所述的离子飞行时间谱和离子能谱分别用矩阵fto(m,j)和fEo(m,j)表述， 其中m=1,2,…,M;j=1,2，矩阵fto(m,j)的第一列fto(m,1)表示离子飞行时间，矩 阵fto(m,j)的第二列fto(m,2)表示对应的飞行时间分布，矩阵fEo(m,j)的第一列 fEo(m,1)表示离子能量数据，第二列fEo(m,2)表示对应的离子能量分布；

<2>团簇分子组成为A_xB_y，A为重核原子，B为轻核原子，根据库伦爆炸原理得 知飞行时间谱记录的是轻核离子的信号，元素B的质量为m_B，飞行距离为L，飞行 的时间为fto(m,1)，则B离子的能量为：

$\mathrm{fEo}(m,1)=\frac{m_B}{2}*{\left(\frac{L}{\mathrm{fto}(m,1)}\right)}^2,$

对应的B离子能量分布为：

fEo(m,2)=-fto(m,2)*fto(m,1)³；

②模拟团簇尺寸的对数正态分布fN(n,j)，包括下列步骤；

<1>团簇尺寸是对数正态分布的，设置团簇尺寸的最大值为Nmax，团簇尺寸峰 值为Npeak和团簇对数尺寸的标准方差为σ，团簇对数尺寸的平均值μ满足： μ=ln(Npeak)+σ²；

<2>所述的团簇尺寸的对数正态分布用矩阵fN(n,j)表述，其中n=1,2,…,Nmax, j=1,2,该矩阵的第一列fN(n,1)表示团簇尺寸，即团簇内分子的数目，第二列fN(n,2) 表示对应的团簇尺寸分布，团簇尺寸为：fN(n,1)=n,对应的团簇尺寸的对数正态分 布为：

$\mathrm{fN}(n,2)=\frac{1}{\sqrt{2\pi }\sigma *\mathrm{fN}(n,1)}\exp [-\frac{{(\ln \mathrm{fN}(n,1)-\mu )}^2}{{2\sigma }^2}];$

③模拟团簇半径的分布fR(i,j)，包括下列步骤；

<1>所述的团簇半径分布用矩阵fR(i,j)表述，其中i=1,2,…,I,j=1,2,该矩阵 的第一列fR(i,1)表示团簇的半径，第二列fR(i,2)表示团簇的半径分布，团簇半径 为：其中Rmax是团簇的最大半径；

<2>建立一个长度为I的一维零矩阵N(i)，对N(i)赋值为： $N\left(i\right)=\mathrm{round}[\frac{4}{3}\mathrm{\pi \rho }*\mathrm{fR}{(i,1)}^3],$

其中ρ是团簇内团簇分子的平均密度，round表示数值取整，所述的N(i)即为团簇 半径fR(i,1)对应的团簇尺寸；

<3>根据团簇尺寸的对数正态分布fN(n,2)计算团簇半径的分布fR(i,2)，对 fN(n,1)进行扫描，当N(i-1)≤fN(n,1)≤N(i)时，团簇尺寸fN(n,1)对应的团簇尺 寸分布，fN(n,2)对团簇半径分布fR(i,2)有贡献，即团簇半径分布fR(i,2)是对团 簇尺寸分布fN(n,2)在区间N(i-1)≤n≤N(i)求和：

$\mathrm{fR}(i,2)=\underset{n=N(i-1)}{\overset{N\left(i\right)}{\Sigma }}\mathrm{fN}(n,2),$

当i=1时，团簇半径分布fR(1,2)是对fN(n,2)在区间1≤n≤N(1)求和：

$\mathrm{fR}\left(\mathrm{1,2}\right)=\underset{n=1}{\overset{N\left(1\right)}{\Sigma }}\mathrm{fN}(n,2);$

④模拟团簇的离子能谱fE(i,j)，包括下列步骤；

<1>所述的模拟的团簇离子能谱用矩阵fE(i,j)表述，其中i=1,2,…,I,j=1,2, 该矩阵的第一列fE(i,1)是离子能量，矩阵的第二列fE(i,2)是对应的离子能量的分 布；

<2>团簇分子A_xB_y中，元素A的平均电离价态为+q_A，元素B的平均电离价态 为+q_B，库伦爆炸时单个团簇分子产生的电荷数是q=（x*q_A+y*q_B）e，其中e是 电子的电荷量；根据库伦爆炸理论，由团簇的半径fR(i,1)按下列公式计算团簇爆 炸后的B离子能量fE(i,1)为：

$\mathrm{fE}(i,1)=\frac{1}{3{ϵ}_0}{\mathrm{\rho qq}}_{B}e*\mathrm{fR}{(i,1)}^2,$

其中，ε₀是真空介电常数，ρ是团簇内团簇分子的平均密度；

<3>对给定的团簇半径fR(i,1)，当fR(i′,1)≥fR(i,1)时，团簇半径的分布 fR(i′,2)对离子能量分布fE(i,2)都有贡献；团簇半径的分布fR(i′,2)对离子能量 分布fE(i,2)的贡献为：fR(i′,2)*fR(i,1)/fR(i′,1)³，即离子能量分布fE(i,2) 是对所述的团簇半径分布fR(i′,2)在区间i≤i′≤I上求和：

$\mathrm{fE}(i,2)=\underset{i^{\prime }=i}{\overset{I}{\Sigma }}\mathrm{fR}(i^{\prime },2)*\mathrm{fR}(i,1)/\mathrm{fR}{(i^{\prime },1)}^3;$

⑤确定最终的团簇半径分布fRo(i,j)和团簇尺寸分布fNo(n,j)：

将模拟得到的模拟离子能谱fE(i,j)与实验得到的实验离子能谱fEo(m,j)进行 比较，通过不断的修改模拟的初始团簇参数：团簇尺寸的最大值Nmax、团簇尺寸峰 值Npeak和团簇对数尺寸的标准方差σ，然后重复步骤②、③、④,直到所述的模拟 离子能谱fE(i,j)与实验离子能谱fEo(m,j)重合为止，得到与所述的最终模拟离子 能谱fE(i,j)相应的最终团簇半径分布fRo(i,j)和最终团簇尺寸分布fNo(n,j)；

⑥完成团簇尺寸的标定：

利用所述的最终团簇半径分布fRo(i,j)和最终团簇尺寸分布fNo(n,j)按下列 公式计算团簇尺寸和半径，团簇的平均半径是Rmean：

$\mathrm{Rmean}=\frac{\underset{i=1}{\overset{I}{\Sigma }}\mathrm{fRo}(i,1)*\mathrm{fRo}(i,2)}{\underset{i=1}{\overset{I}{\Sigma }}\mathrm{fRo}(i,2)},$

团簇的平均尺寸是Nmean：

$\mathrm{Nmean}=\frac{\underset{n=1}{\overset{N\max }{\Sigma }}\mathrm{fNo}(n,1)*\mathrm{fNo}(n,2)}{\underset{n=1}{\overset{N\max }{\Sigma }}\mathrm{fNo}(n,2)},$完成团簇尺寸的标定。

本发明有益效果如下：

本发明是先在实验中测量到飞秒激光团簇相互作用的离子能谱，然后对离子能 谱进行拟合得到团簇的尺寸分布。由于实验中得到的离子能谱中记录了团簇库伦爆 炸后离子的信息，所以对实验中得到的离子能谱进行拟合得到的模拟结果能够十分 准确地反映团簇电离前的尺寸分布。与在先技术的原子散射结合飞行时间质谱方法 和瑞利散射方法相比，本发明可以探测团簇的尺寸的范围很大，能够对团簇平均尺 寸实现绝对标定，并且可以得到团簇尺寸分布的准确信息，是一种非常有效的诊断 团簇尺寸的方法。

附图说明

图1为本发明实验上获得的离子飞行时间谱。

图2为本发明实验上获得的离子能谱。

图3为本发明模拟获得的离子能谱。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明，但不应以此限制本发明的保护 范围。

本发明飞秒激光团簇尺寸的标定方法，该方法包括下列步骤：

①根据激光团簇相互作用实验中获得的离子飞行时间谱fto(m,j)推导实验上的 离子能谱fEo(m,j)：

实验中，团簇是250K、背压为50bar的氘代甲烷（CD₄）经过锥形喷嘴绝热膨 胀形成的团簇喷流；激光的中心波长是795nm，光谱半高全宽是22nm，脉冲宽度是 60fs（1fs=10^-15s），能量是165mJ。图1所示的即是飞秒激光与团簇相互作用获得 的离子飞行时间谱，横坐标是飞行时间，单位是μs（1μs=10^-6s），纵坐标是对应 的飞行时间分布。将离子飞行时间谱和离子能谱分别用矩阵fto(m,j)和fEo(m,j) 表述，其中m=1,2,…,41003;j=1,2，矩阵fto(m,j)的第一列fto(m,1)表示离子飞 行时间，矩阵fto(m,j)的第二列fto(m,2)表示对应的飞行时间分布，矩阵fEo(m,j) 的第一列fEo(m,1)表示离子能量数据，第二列fEo(m,2)表示对应的离子能量分布； 根据库伦爆炸原理得知飞行时间谱记录的是氘离子的信号，氘离子能量为：

$\mathrm{fEo}(m,1)=\frac{m_D}{2}*{\left(\frac{L}{\mathrm{fto}(m,1)}\right)}^2,$

其中m_D=2*1.67*10^-27kg是氘离子的质量，L=3.25m是飞行距离；

对应的氘离子能量分布为：fEo(m,2)=-fto(m,2)*fto(m,1)³，如图2所示， 实验上获得的离子能谱，横坐标是氘离子能量，单位是keV，纵坐标是离子的能量 分布。

②模拟团簇尺寸的对数正态分布fN(n,j)；

团簇尺寸是对数正态分布的，设置团簇尺寸的最大值Nmax=1809600，团簇尺寸 峰值Npeak=1634和团簇对数尺寸的标准方差σ=1.01，团簇对数尺寸的平均值满足： μ=ln(Npeak)+σ²；团簇尺寸的对数正态分布用矩阵fN(n,j)表述，其中n=1,2,…, 1809600,j=1,2,该矩阵的第一列fN(n,1)表示团簇尺寸，即团簇内分子的数目， 第二列fN(n,2)表示团簇的尺寸分布，团簇尺寸为：fN(n,1)=n,对应的团簇尺寸对 数正态分布：

$\mathrm{fN}(n,2)=\frac{1}{\sqrt{2\pi }\sigma *\mathrm{fN}(n,1)}\exp \left[\frac{{(\ln \mathrm{fN}(n,1)-\mu )}^2}{{2\sigma }^2}\right].$

③模拟团簇半径的分布fR(i,j)；

将团簇半径分布用矩阵fR(i,j)表述，其中i=1,2,…,500,j=1,2,；该矩阵的 第一列fR(i,1)表示团簇的半径，第二列fR(i,2)表示团簇的半径分布，团簇半径为： 单位是nm，其中团簇最大半径Rmax=30nm；建立一个长 度为500的一维零矩阵N(i)，对N(i)赋值为：其中 ρ=16nm^-3是氘代甲烷团簇内团簇分子的平均密度，round表示数值取整；团簇半径 分布fR(i,2)是对团簇尺寸分布fN(n,2)在区间N(i-1)≤n≤N(i)求和：

$\mathrm{fR}(i,2)=\underset{n=N(i-1)}{\overset{N\left(i\right)}{\Sigma }}\mathrm{fN}(n,2),$

当i=1时，团簇半径分布fR(1,2)是对fN(n,2)在区间1≤n≤N(1)求和：

$\mathrm{fR}\left(\mathrm{1,2}\right)=\underset{n=1}{\overset{N\left(1\right)}{\Sigma }}\mathrm{fN}(n,2).$

④模拟氘离子能谱fE(i,j)；

将模拟得到的团簇离子能谱用矩阵fE(i,j)表述，其中i=1,2,…,500,j=1,2, 该矩阵的第一列fE(i,1)是模拟得到的离子能量，矩阵的第二列fE(i,2)是模拟得到 的离子能量分布；氘代甲烷（CD₄）完全电离时，碳原子的电离价态为+4，氘原子电 离价态为+1，库伦爆炸时单个团簇分子产生的电荷数是q=8*e，其中e是电子的电 荷量。根据库伦爆炸理论，可以由团簇的半径fR(i,1)获得团簇爆炸后的氘离子能 量fE(i,1)为：

$\mathrm{fE}(i,1)=\frac{1}{{3ϵ}_0}\mathrm{\rho qe}*\mathrm{fR}{(i,1)}^2=\frac{{8*}^{e^2}}{{3ϵ}_0}\rho *\mathrm{fR}{(i,1)}^2,$

其中ε₀是真空介电常数；

模拟得到的氘离子的能量分布为：

$\mathrm{fE}(i,2)=\underset{i^{\prime }=i}{\overset{500}{\Sigma }}\mathrm{fR}(i^{\prime },2)*\mathrm{fR}(i,1)/\mathrm{fR}{(i^{\prime },1)}^3,$

如图3所示，模拟获得的离子能谱，横坐标是氘离子能量，单位是keV，纵坐 标是离子的能量分布。

⑤确定最终的团簇半径分布fRo(i,j)和团簇尺寸分布fNo(n,j)：

将模拟得到的模拟离子能谱fE(i,j)与实验得到的实验离子能谱fEo(m,j)进行 比较，通过不断的修改模拟的初始团簇参数：团簇尺寸的最大值Nmax、团簇尺寸峰 值Npeak和团簇对数尺寸的标准方差σ，然后重复步骤②、③、④,直到所述的模拟 离子能谱fE(i,j)与实验离子能谱fEo(m,j)重合为止，得到与所述的最终模拟离子 能谱fE(i,j)相应的最终团簇半径分布fRo(i,j)和最终团簇尺寸分布fNo(n,j)；

⑥完成团簇尺寸的标定：

利用所述的最终团簇半径分布fRo(i,j)和最终团簇尺寸分布fNo(n,j)按下列 公式计算团簇尺寸和半径，团簇的平均半径是Rmean：

$\mathrm{Rmean}=\frac{\underset{i=1}{\overset{500}{\Sigma }}\mathrm{fRo}(i,1)*\mathrm{fRo}(i,2)}{\underset{i=1}{\overset{500}{\Sigma }}\mathrm{fRo}(i,2)}=4.83\mathrm{nm},$

团簇的平均尺寸Nmean是：

$\mathrm{Nmean}=\frac{\underset{n=1}{\overset{1809600}{\Sigma }}\mathrm{fNo}(n,1)*\mathrm{fNo}(n,2)}{\underset{n=1}{\overset{1809600}{\Sigma }}\mathrm{fNo}(n,2)}=7551,$完成团簇尺寸的标定。

实验表明：本发明可以探测团簇的尺寸的范围很大，能够对团簇平均尺寸实现 绝对标定，并且可以得到团簇尺寸分布的准确信息，是一种非常有效的诊断团簇尺 寸的方法。