Bei globaler Betrachtungsweise stieg der Anteil der Kohle an der Energieerzeugung zuletzt schnellerals der Anteil der erneuerbaren Energien. Zur Erreichung des langfristigen Klimaziels, dieErderwärmung auf 2°C zu begrenzen, stellt die Abscheidung und Speicherung bzw. Nutzung des beider Verbrennung freigesetzten Kohlenstoffdioxids daher die entscheidende Brückentechnologie dar.Zur Abscheidung des Kohlenstoffdioxids aus dem Rauchgas gelten Membranverfahren aufgrundihres potentiell geringeren Energiebedarfs als attraktive Alternative zur chemischen Wäsche. InFrage kommende Membranen müssen, neben geeigneten Trenn- und Permeationseigenschaften,eine hohe Stabilität unter Anwendungsbedingungen aufweisen. Von Polymermembranen istbekannt, dass diese bei direktem Kontakt mit Rauchgas irreversibel geschädigt werden. KeramischeMembranen könnten hier, aufgrund einer angenommenen höheren thermischen und chemischenStabilität, im Vorteil sein. Vor diesem Hintergrund befasst sich die vorliegende Arbeit schwerpunktmäßigsowohl mit der Entwicklung einer Silica-basierten Membran als auch mit derUntersuchung des Verhaltens der Membran unter anwendungsnahen Bedingungen.Bei vereinfachter Betrachtungsweise lässt sich die Trennaufgabe bei der CO2-Abscheidung aus demRauchgas auf eine CO2/N2-Trennung reduzieren. Aufgrund der geringen Unterschiede bezüglichMolekülmasse und kinetischem Durchmesser der beteiligten Gasmoleküle lässt sich eine Trennungnicht über einen Molekularsiebmechanismus oder Knudsen-Diffusion realisieren. Um dennocheinen selektiven Transport von CO2 durch die Membran zu unterstützen, sieht der hier verfolgteAnsatz eine Steigerung der CO2-Affinität der Membran durch eine gezielte Oberflächenmodifikationmit Aminogruppen vor. Hierzu wird ein zweistufiger Entwicklungsansatz gewählt: Die Entwicklungeiner porösen Silica-Schicht, gefolgt von einer Funktionalisierung der Porenwände mit Aminogruppen.Über ein Sol-Gel-Tauchbeschichtungsverfahren werden zunächst Silica-Schichten mit einerDicke von unter 100 Nanometern auf keramische Träger abgeschieden. Durch den Einsatz eineskationischen Tensids als Templat werden gezielt für eine Oberflächenmodifizierung geeignetePoren in die Silica-Schicht eingebracht. Die abschließende Modifizierung wird unter Nutzung einesaminofunktionellen Silans sowohl über die Flüssig- als auch über die Gasphase ausgeführt.Untersuchungen der Permeationseigenschaften einzelner so hergestellter Membranen mit CO2/N2-Gasgemischen zeigen, dass eine CO2-Anreicherung von 15 Vol.-% auf bis zu 79 Vol.-% (30°C) bzw. 67Vol.-% (90°C) erreicht wird. Die CO2-Permeation liegt dabei bei etwa 1·10-8 mol·m-2·s-1·Pa-1 womitdie Membranen sehr gute Leistungen im Vergleich mit ähnlichen Membranen aus der Literaturaufweisen. Jedoch muss auf die noch eingeschränkte Reproduzierbarkeit der Aminmodifizierunghingewiesen werden.Parallel zur Membranentwicklung werden zudem erstmals systematische Untersuchungen zumAlterungsverhalten keramischer Membranen unter anwendungsnahen Bedingungen durchgeführt.Hierzu wird im mit Steinkohle befeuerten Block 7 des Rheinhafen-Dampfkraftwerks Karlsruhe(EnBW) sowie im Block K des Braunkohlekraftwerks Niederaußem (RWE), jeweils hinter derRauchgasentschwefelungsanlage, ein Membranprüfstand betrieben. Die durch den direktenKontakt mit dem Rauchgas hervorgerufenen Veränderungen an den Membranen, wie etwa dieAusbildung eines Filterkuchens, die Verblockung von Poren oder die Korrosion der γ-Al2O3-Zwischenschicht, werden mit den jeweils im Rauchgas herrschenden Bedingungen korreliert undihre Entstehung erklärt. Die gesammelten Erkenntnisse stellen so einen wichtigen Beitrag für diegezielte Ausrichtung der weiteren Forschung an Membranen zur CO2-Abtrennung dar, da aus ihnenkonkrete Maßnahmen zur Vermeidung der beobachteten Phänomene abgeleitet werden können.
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