Elaboration d'une base de données radiatives pour des plasmas de type CwHxOyNz et application au transfert radiatif pour des mélanges air, CO2 et CO-H2

摘要

La simulation des propriétés radiatives d'un milieu plasma nécessite la mise en place d'une base de données spectroscopiques. L'objectif de cette thèse consiste en la mise en place d'outils de base permettant d'appréhender une large variété d'applications. Celles-ci font intervenir des mélanges de type CO2 (disjoncteurs basse tension), d'air à haute pression (torches ICP), des mélanges CO/H2 (création de gaz de synthèse par la gazéification de biomasse). Enfin la modélisation de rentrées atmosphériques (Terre, Mars, Vénus, Titan) implique des mélanges de type CwHxOyNz. La modélisation des procédés industriels nécessite l'implémentation des échanges radiatifs dans les modèles de simulations magnétohydrodynamiques par des méthodes d'approximation de l'équation du transfert radiatif telles que l'approximation du coefficient d'émission nette (CEN) ou les méthodes des coefficients moyens d'absorption par intervalle de fréquences. De plus nous souhaitions développer un outil nécessaire à la caractérisation de mesures expérimentales par comparaison avec les spectres théoriques simulés à l'aide de notre code de calcul afin d'estimer ou confirmer les mesures expérimentales de températures et de densités, caractériser les espèces présentes, la contamination du milieu. Nous avons ainsi mis en place un algorithme permettant de calculer les spectres d'émission et d'absorption à l'équilibre thermodynamique local (ETL) pour tout type de mélanges CwHxOyNz. La base de données a été étendue à une large gamme de température (300-30kK) et de pressions (1atm-100 bar) afin de d'appréhender de nombreuses applications. Nous avons pris en compte selon une approche " line by line " les divers phénomènes radiatifs mis en jeu dans un plasma afin de traiter de façon précise le recouvrement des raies et du continuum. Le calcul des spectres de raies et du continuum atomiques a été développé en se basant sur des travaux déjà réalisés au sein de l'équipe. Les raies atomiques ont été calculées à l'aide des niveaux d'énergie et forces d'oscillateurs tirées de la littérature décrivant 22276 raies (C,C+,C2+,C3+,N,N+,N2+,N3+,O,O+,O2+,O3+,H). Le continuum atomique a été calculé à l'aide de formules analytiques décrivant transitions lié-libre (photodétachement, photoionisation) et libre-libre (bresstrahlung-inverse). Le continuum moléculaire a été modélisé à partir de sections efficaces expérimentale de photodissociation et photoionisation issues de la littérature. Nous avons pris en compte 46 systèmes électroniques pour les 12 molécules diatomiques majoritaires : OH, CH, CH+, H2, CO, CO+, C2, O2, NO, CN, N2, N2+. Les spectres moléculaires diatomiques ont été calculés à l'aide de constantes spectroscopiques basées sur la résolution des hamiltoniens moléculaires. Nous avons mis en place une méthode de calcul des probabilités de transition dans le cas de molécules hydrogénées afin de prendre en compte la dépendance rotationnelle des probabilités de transitions dans le cas de molécules hydrogénées. 18 molécules polyatomiques (dont CO2 et H2O) ont été prises en compte à l'aide de bases de données en libre accès dans la littérature. Nous présentons dans ce travail les résultats obtenus pour des mélanges d'air, de CO2 et CO/H2 (en proportions variables) dans le cas de l'approximation du coefficient d'émission nette. Une étude qualitative à l'aide d'une modèle simplifié de transfert radiatif unidimensionnel est présentée afin de discuter de l'influence du rayonnement moléculaire pour différentes configurations de plasma. Enfin, à l'aide de ce modèle, nous discuterons de la validité de l'approximation du coefficient nette pour estimer la divergence du flux dans lesudmodèles.