低品位水素を活用した水素貯蔵のためのCO存在下ナフタレン水素化反応におけるパラジウム触媒の担体効果

摘要

有機ハイドライド法は芳香族炭化水素の可逆的な水素化·脱水素反応を利用した水素の貯蔵·輸送方法である。 この水素供給源としてCOを含む低品位水素が使用可能であれば，水素の精製と貯蔵を同時に行え，高純度な水素を得ることができる。 そこで，CO混合水素を用いたナフタレン水素化反応における触媒担体の影響について調査を行った。触媒には担持Pd触媒を用い，担体にはAl2O3，SiO2，Si／Al比の異なる2種類のSiO2－Al2O3を使用した。 純水素を用いた水素化反応においてはPd／Al2O3が最も高い転化率を示した。 CO混合水素を用いた場合ではPd／SiO2－Al2O3が最も高い転化率を示した。 すべての触媒でナフタレンのみが水素化され，CO水素化反応は担体に関係なく進行しなかった。 COプローブFT－IRによる昇温脱離測定から，各触媒のCO脱離挙動は，金属とCOの結合が比較的強い低波数側の吸収帯で異なっており，Pd／SiO2－Al2O3が弱いPd－CO結合強度を示した。 IRスペクトルの波形分離より，SiO2－Al2O3担体の酸性質はPd電子密度を低下させることが確認され，このことがPd－CO結合強度を弱め，CO存在下ナフタレン水素化反応で高い活性を示したことが考えられた。