相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)和四阶相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)广泛应用于分子界面和生物膜表面的研究.然而,高阶非线性光学过程中分子微观极化率张量元数量众多,关系复杂,使研究者对CARS和CAHRS很难进行定量分析.采取以下方案对属于C∞v对称性的分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元进行简化.首先将C A RS微观极化率张量元 βi′j′k′l′表示成拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′的乘积,C A H RS微观极化率张量元βi′j′k′l′m′表示成超拉曼微观极化率张量元微分β′i′j′k′和拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′的乘积,再利用α′i′j′之间的比值及β′i′j′k′之间的比值得到βi′j′k′l′和βi′j′k′l′m′之间的比值.使用这些CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系,能够得到CARS和CAHRS光谱的广义取向泛函及其广义取向参数,进而对界面分子取向信息进行定量分析.
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