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光镊技术观测悬浮单液滴中过渡金属离子催化的SO_(2)界面氧化反应动力学

     

摘要

硫酸盐是大气气溶胶中重要的二次无机组分,其生成与我国雾霾污染的演化过程密切相关。近年来,发生在气溶胶颗粒中的非均相催化氧化反应被认为对大气硫酸盐的生成具有重要贡献[1]。然而,有关大气中二次硫酸盐生成的主导机制问题,目前依旧存在争议[2-4]。研究发现,发生在气溶胶颗粒表面的过渡金属离子(TMI)催化SO_(2)氧化过程可能是大气硫酸盐生成的一种重要潜在途径。然而,不同环境条件对硫酸盐生成的贡献如何,目前尚未有定论。原因在于,气溶胶颗粒中的硫酸盐生成途径会受到颗粒内物理化学条件的限制,如反应场所、颗粒pH、离子强度、氧化剂供给等。因此,不同途径在不同环境条件下的反应速率可能会存在数量级的差别。SO_(2)转化为硫酸盐的过程作为大气中气粒转化的代表性问题,目前已经成为大气化学、大气气溶胶物理化学领域的热点问题。

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