水团簇中协同拉伸振动引起的协同质子转移

摘要

关于质子转移过程的起源有很多观点。在这项工作中,研究了光谱和核振动。发现水团簇的协同质子转移与O—H拉伸振动表现出极大的关联性。我们对循环水和棱柱水系统中的层内和层间氢键转移运动有了更好的理解。对称拉伸振动是协同氢交换最相关的振动,本文对其进行了讨论。通过分析能垒,还研究了协同氢交换过程的质子动力学。在过渡态中,O—H键断裂和质子连接到相邻的O原子同时发生,并且不消耗共价键能量。进一步分析表明,相邻键之间存在很强的相关性,氢键沿氢键链的转移活动受氢键协同方式的影响较大。我们认为,这篇论文可能会对质子转移过程的起源产生重要的见解,并应激励未来的光谱和生物动力学研究。