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超临界辅助TiO2/炭毡复合体的制备与光催化性能:煅烧温度与超临界条件影响

     

摘要

以钛酸丁酯为先驱体,通过超临界处理将其渗透到活性炭毡中,再在250℃空气中煅烧1h,然后在氮气保护下煅烧2h,制备TiO2/炭毡(TiO2/carbon felt,TCF)复合体,使用比表面积分析仪、扫描电镜、X射线衍射、荧光光谱等对其结构特征进行表征.采用刚果红(CR)水溶液为标准模型降解物,对其光催化性能进行评价.结果表明:临界温度不变时,TiO2负载率随超临界压强上升先增大后减小,当压强达到14MPa时最大;而临界压强不变时,TiO2负载率随温度的升高缓慢增大.炭毡负载TiO2后,仍然保持很高的比表面积,但随着负载率的增大,TCF比表面积减小.随着煅烧温度的升高,纯TiO2和TCF复合体晶型从锐钛矿变成金红石.但相对于纯TiO2,TCF复合体中晶粒尺寸较小,并且从锐钛矿向金红石转变的温度较高,原因是炭毡大的间面能对TiO2晶粒生长的阻碍作用.TCF复合体的荧光强度受到TiO2负载率和煅烧温度的影响.当TiO2负载率为9%时,TCF荧光强度随着煅烧温度的升高先降低、后增大,当煅烧温度为500℃,荧光强度最低;而当煅烧温度为500℃,TCF荧光强度随着负载率增大先降低后增大,负载率为18%时,荧光强度最小.在对刚果红(CR)的光催化降解中,所有的TCF复合体具有比纯TiO2和P25强的光催化性能,另外,TCF也具有很长的使用寿命.这表明TiO2与炭毡结合提高了它的光催化性能.这主要归功于炭毡纤维之间的孔隙使紫外光能够穿透很深,导致三维光催化环境的形成;同时,在炭毡的高吸附和TiO2光催化之间形成协同效应.另外,TCF复合体的光催化性能比炭毡与TiO2的简单混合体性能高,这主要是炭纤维是电子导体,在复合体中与TiO2紧密接触,能够将光生电子从TiO2导带传到炭毡上,使光催化电子和空穴的复合几率降低,导致更多的空穴参与对染料分子的氧化反应.TiO2负载率和煅烧温度影响TCF复合体的光催化性能,这归功于它们对光生电子和空穴复合几率的影响.

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