小分子DOM对铁锰二元氧化物吸附氧化As(Ⅲ)的影响机制——基于批试验与DFT计算

摘要

通过铁锰二元氧化物(FMBO)上砷吸附-解吸批试验,结合X射线光电子能谱(XPS)表征和密度泛函理论(DFT)计算探究不同小分子DOM(黄腐酸、天冬氨酸、单宁酸)对FMBO吸附氧化As(Ⅲ)的影响机制。结果表明:3种小分子DOM通过占据吸附位点以及形成DOM-As络合来抑制FMBO吸附As(Ⅲ);3种小分子DOM对FMBO吸附As(Ⅲ)的抑制效果表现为单宁酸>黄腐酸>天冬氨酸;黄腐酸中酚羟基通过As—O共价键与亚砷酸自发络合,抑制了FMBO对亚砷酸的吸附;天冬氨酸中氨基与亚砷酸络合困难,As—N键不易形成,对As(Ⅲ)在FMBO上吸附的影响最小;黄腐酸与单宁酸通过抑制FMBO中Mn(Ⅳ)对As(Ⅲ)的氧化,使矿物表面As(Ⅴ)的比例降低。