镍催化剂的结构特征及其催化甲烷二氧化碳重整反应

摘要

采用超声辅助沉淀法制备了ZrO_2载体,并制备了一系列Ni/ZrO_2催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应制合成气。利用XRD、N_2吸附、TPR和H_2-TPD等方法对催化剂进行了表征,并研究了催化剂还原过程中Ni物种结构的变化。实验结果表明,Ni/ZrO_2催化剂的最佳Ni负载量约为10%(w),过高或过低的Ni含量都不利于形成最大数量的活性Ni原子。还原态Ni/ZrO_2催化剂表面存在两种金属Ni活性中心,处于金属Ni外表面平台位置的活性中心转化甲烷分子的效率较低,处于金属Ni台阶或节点位置的活性中心转化甲烷分子的效率较高。在反应温度750℃、反应压力0.1 MPa、气态空速108 000 mL/(g·h)、n(CH_4)∶n(CO_2)=1∶1的条件下,Ni/ZrO_2催化剂上金属Ni活性中心转化甲烷分子的转化频率为12.2～13.5 s^(-1)。