Fe3+作用下煤矸石中黄铁矿的氧化速率和化学计量学特征

摘要

硫铁矿含量较高的煤矸石在水、氧存在的条件下会发生氧化反应产生酸性矿山废水(AMD),而Fe3+是该氧化反应过程中的强氧化剂.为了研究Fe3+作用下各类型煤矸石的氧化特征,设置不同初始Fe3+浓度的酸性条件,对来源于3种煤系、不同硫含量的煤矸石样品KL、DZ、SX及黄铁矿样品进行氧化产酸模拟试验,并通过产酸模拟试验中的[SO42?]/[Fe2+]化学计量比来验证试验体系遵循的化学反应.结果表明,在酸性条件下,各试样的氧化速率随液相中初始Fe3+浓度的增加而增加,第1～7 d为煤矸石及黄铁矿的快速氧化反应期,氧化产酸反应主要受化学反应的控制,试验条件下该阶段黄铁矿的氧化速率可达5.23×10-5 mol/(L·h),而KL、DZ、SX的最大氧化速率分别为1.91×10-5 mol/(L·h)、1.1×10-7 mol/(L·h)和1.5×10-6 mol/(L·h).煤矸石试样的氧化产酸过程与纯黄铁矿有显著区别:黄铁矿的氧化速率高于煤矸石,但煤矸石的铁溶出率却高于黄铁矿.不同煤矸石的氧化特征有较大差异:净产酸潜力最低的煤矸石DZ(22.89 kg/t,以H2SO4计,后同)氧化速率低于其他矸石样品;净产酸潜力值相当的KL(92.21 kg/t)和SX(90.58 kg/t)在Fe3+的氧化反应过程中有较大差异,表现在[SO42?]/[Fe2+]化学计量比上.其中KL有着与黄铁矿相似的比值规律,遵循FeS2在对应条件下的氧化机理,但SX的[SO42?]/[Fe2+]化学计量比远高于理论值,DZ的[SO42?]/[Fe2+]化学计量比总体最高,这可能由煤矸石的产碱矿物导致的.总体而言,煤矸石所含矿物情况和风化程度造成其产酸过程的差异,含硫量越高的煤矸石其产酸污染潜力随风化程度而增加.