原位合成法制备UO2-石墨烯复合燃料机理与性能研究

摘要

二氧化铀(UO2)是目前核电站主要应用的核燃料,具有熔点高、抗辐照性能强、与包壳和冷却剂相容性好等优点。但UO2燃料热导率低,当反应堆燃耗较深时,极易发生燃料肿胀,使燃料与包壳发生机械与化学相互作用(PCMI),增大反应堆安全风险,故提高UO2燃料热导率是未来高性能核燃料改性研究的重点方向。石墨烯具有高熔点、高导热率以及高温稳定性等优势,是UO2燃料芯块中一种非常值得探索的第二相添加物。但目前石墨烯掺杂的普遍工艺为物理混合法,很难解决石墨烯与大比重陶瓷材料的混合均匀性问题,限制了其掺杂性能的发挥。本工作采用一种以石墨烯为形核,硝酸铀酰溶液与氨水在形核上反应沉积的原位合成法,通过控制反应参数,制备了掺杂2%(体积分数,下同)、4%、6%和8%石墨烯的UO2-石墨烯复合燃料粉末,通过放电等离子烧结工艺(SPS)制备得到复合燃料芯块,探讨了工艺机理,测试了燃料性能。结果表明:原位合成法制备UO2-石墨烯混合粉末的均匀度可达96.39%;相结构分析显示,1450℃烧结芯块中只存在UO2和石墨烯两种相结构,石墨烯与UO2未发生反应而破坏;掺杂2%、4%、6%和8%石墨烯的原位合成法芯块密度分别为95.56%TD、95.32%TD、95.08%TD和94.76%TD,芯块密度未因石墨烯掺杂量增加而大幅度下降;芯块在20℃热导率分别提高12.27%、20.13%、27.47%和34.13%,芯块在1000℃热导率分别提高18.36%、35.00%、47.07%和58.93%,石墨烯在燃料高温服役阶段性能表现更为优异,弥补了UO2在高温时热导率更低的缺点;由SEM可见,原位合成法制备的芯块晶粒尺寸在10~30μm,晶粒间结合致密,晶界处无明显气孔存在,石墨烯被UO2均匀包覆,通过形成桥联导热网,提高了芯块热导率。