MnO_(2)表面“受阻路易斯酸碱对”催化H_(2)分子分解的密度泛函理论研究

摘要

采用密度泛函理论方法计算研究了H_(2)分子在MnO_(2)的活化,发现“Mn-O”酸碱对之间的距离对分子的活化起着重要的作用:“Mn-O”键距离越远,活化程度越强,并且在“Mn-O”距离约为0.4 nm作用最强(即形成了表面“受阻路易斯酸碱对”).通过对[H…H]^(≠)过渡态的电子结构性质及相互作用能的分析发现,可以形成“受阻路易斯酸碱对”的“Mn-O活性对”具有最大的整体相互作用能,稳定了过渡态结构.该研究结果有助于人们理解“受阻路易斯酸碱对”协同作用的本质,从而更好地通过调控催化剂的微结构来构筑高活性的“受阻路易斯酸碱对”.