碳纳米管促进Cu-基高效甲醇合成催化剂

摘要

用自行制备的碳纳米管 (CNTs)作为促进剂 ,研制出一类高效甲醇合成催化剂CuiZnjAlk OX wt%CNTs ,评价它们对CO/CO2 加氢成甲醇的催化活性 ,并与非CNTs促进的相应体系作对比研究 .实验发现 ,碳纳米管能显著地促进甲醇合成反应活性的提高 .在 493K ,5 .0MPa ,H2 /CO/CO2 /N2 =6 2 / 30 / 5 / 3(V/V) ,GHSV =80 0 0h-1的反应条件下 ,在Cu6Zn3 Al1 OX 12 .5wt%CNTs催化剂上 ,甲醇的时空产率达 10 6 4mgh-1(g catal) -1;产物中甲醇的选择性达 98%以上 ;而在相同的制备和反应条件下、在非促进相应催化剂Cu6Zn3 Al1 OX 上 ,甲醇的时空产率只达 72 9mgh-1(g catal) -1.H2 TPD观测揭示 ,常压下在CNTs材料、以及CNTs促进催化剂CuiZnjAlk OX wt%CNTs上 ,可以吸附存储着数量相当可观、在 42 3～ 5 73K温度范围处于可逆吸、脱附的吸附氢物种 .这一特性将有助于在甲醇合成反应条件下 ,营造较高氢稳态浓度的表面氛围 ,以有利于提高表面加氢反应的速率 ;与此同时 ,很可能由于加氢活性的提高 ,使得碳纳米管促进催化剂上甲醇合成反应所需温度比非促进的相应体系下降 15～ 2 5K ,这在相当大程度上将有利于提高CO的平衡转化率和甲醇的平衡产率 .本文结果表明 ,碳纳米管对H2 优异的吸附。