氮掺杂中空环形碳的制备及其可逆锌-空电池性能

摘要

将Co基金属有机框架材料(二甲基咪唑钴,ZIF-67)与多巴胺经原位吸附、聚合、碳化、活化,制备高吡啶氮、石墨氮掺杂的中空环形碳(N-doped hollow cycle-like carbon,NHCC),并考察了其氧催化性能。结果表明,最优条件制备的NHCC-0.4氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)半波电位0.782 V;氧析出反应(oxygen evolution reaction,OER)达到10mA/cm^(2)的电流密度,过电位为277 mV,低于同载量标准催化剂RuO_(2)(341 mV);同时,其电位差值(0.725 V)低于标准催化剂电对Pt/C||RuO_(2)(0.755 V),表明具备优异的可逆充放电性能。以NHCC-0.4||NHCC-0.4为空气电极的锌-空电池开路电位1.445 V、功率密度138 mW/cm^(2),可逆充放电循环老化电位差稳定于1.01 V,显著优于标准催化剂Pt/C||RuO_(2)空气电极(1.348 V,108 mW/cm^(2),1.96 V)。其优异的双功能氧催化活性归属为两方面原因:1)高活性吡啶氮与石墨氮催化位点加速了氧还原/氧析出反应动力学过程;2)多孔结构提升了固(活性位点)-液(电解质溶液)-气(氧气)反应相界面形成效率,提高了活性位利用率。