电沉积铅电极的制备及用于电还原CO2制甲酸

摘要

为增加电极的活性面积,采用两步电沉积制备具有高活性面积的铅电极.先以铜棒为基质恒电位氢气泡模板法沉积多孔铜层,再以多孔铜层为基质电沉积铅.X射线衍射(XRD)结果表明铅为立方结构,扫描电镜(SEM)显示四方柱状铅粒均匀沉积在多孔铜层的孔壁上,呈现三维多孔形貌.电沉积铅电极用于CO2电还原反应,循环伏安(CV)测试结果表明,其比普通铅片电极具有更正的起峰电位和更高的电流密度.在施加电位为-1.7V(相对饱和甘汞电极)、KHCO3电解液浓度为0.3 mol/L时,生成甲酸的最高电流效率达到92％.对CO2电还原过程影响因素的研究表明:在低电流密度区,随电流密度的增加,生成甲酸的电流效率和速率都增加;在高电流密度区,随电流密度增加,生成甲酸的速率增加,而生成甲酸电流效率逐渐降低.时长为1h的CO2电还原反应中,产物甲酸的电流效率逐渐降低,对比反应前后电沉积铅电极的XRD谱图和SEM图发现,铅仍为立方结构,而形貌发生显著变化,铅由四方柱状变为层状覆盖在多孔铜层颗粒的表面.电极的活性面积减小是甲酸电流效率降低的主要原因.