CH_2自由基和OH自由基反应机理的量子化学研究

摘要

用密度泛函理论(DFT)中的B3LYP方法,在6-311++G(d,p)基组水平上研究了CH2与OH自由基反应的微观机理,全参数优化了反应过程中各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,经振动分析证实了中间体和过渡态的真实性,并在G3水平上计算了它们的能量.研究结果表明,OH自由基与CH2自由基反应为多通道多步反应过程,从反应的活化能来看,每一条通道都是可行的,比较反应通道的控制步骤的反应活化能发现,CH2与OH自由基反应主要通道是IM1→TS1→H2CO+H.