Gd掺杂CeO_2改性材料催化性能的理论研究

摘要

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法,研究了一种新型改性催化材料—Gd掺杂Ce O2型催化剂,在燃料电池烃类燃料蒸汽重组反应过程中的催化性能.对比研究了3种掺杂比率下Ce1-xGdxO2(x=0,0.10,0.15)掺杂元素Gd对Ce O2的晶体相结构、氧缺陷形成过程以及表面积碳过程的影响.计算给出了相应掺杂比率下的氧缺陷形成能以及晶体表面吸附石墨烯的吸附能;结果表明:随着掺杂量的增大,氧缺陷形成能减小,晶体相对石墨烯的吸附能增大;分析掺杂前后改性催化材料的电子结构和原子结构的变化,说明Gd掺杂会导致Ce O2晶体表面结构畸变收缩,有效活化表面氧;同时利用化学平衡原理证明了Gd掺杂后的催化材料可以有效抑制表面碳沉积,从理论角度解释了改性催化材料在烃类燃料蒸汽重组反应过程中的作用机制.