Ce改性USY分子筛对CVOCs催化降解性能的影响

摘要

采用催化燃烧法消除含氯挥发性有机物(CVOCs)是近年来人们研究的热点之一,其中分子筛材料因具有丰富的孔结构、较大的比表面积和丰富的酸性中心备受关注。采用液相离子交换法制备出不同Ce掺杂量的Ce-USY催化剂,选择CVOCs中常见且具有高毒性的1,2-二氯乙烷(DCE)作为研究对象,考察样品在不同反应气氛(水或苯)中的DCE催化降解活性及稳定性,并利用XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD等手段对样品进行表征分析。结果表明:所制备Ce-USY样品的DCE催化降解性能随着Ce掺杂量的增加而提高;Ce饱和交换量的质量分数为4.0%左右;相较于对应的HUSY样品,Ce-USY催化剂的T_(90%)值(DCE转化率达到90%时的温度)降低了90℃。通过表征分析可知:CeO_(2)可以有效提高催化剂的酸性中心和表面氧物种含量,同时其与分子筛之间产生了明显的催化协同作用,显著提高了催化剂的氧化活性、选择性和稳定性。当反应体系中有水或苯存在时,各催化剂的催化降解性能受到不同程度的影响。稳定性实验结果也表明:水的存在能够除去HUSY分子筛表面吸附的Cl物种,同时抑制表面积炭的产生,从而有利于提高催化剂稳定性;当反应体系中有苯存在时,由于Ce-USY催化剂表面存在更多强Lewis酸和Brφnsted酸中心,导致其更容易发生积炭而失活。