掺杂锆对CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物还原热处理性能的影响

摘要

采用共沉淀法制备铈锆铝复合氧化物CZx A(Ce,Zr,Al摩尔比为1:x:2,其中x=0,0.5,1,1.5,2)新鲜样品,分别在空气和10％H2/Ar气氛下进行热处理,利用X射线粉末衍射、N2吸脱附BET法、O2脉冲吸附、H2程序升温还原(H2 temperature-programmed reduction,H2-TPR)等手段研究复合氧化物的结构及性能.结果表明:CZxA系列样品随着Zr含量的增加,经1100℃还原热处理的CZ1.5 A-H2-1100和CZ2 A-H2-1100样品没有观察到CeAlO3晶相;其储氧量分别为713,548μmol·g-1,远大于CZA-H2-1100的23μmol·g-1;H2-TPR耗氢量分别为1995,2087μmol·g-1,而CZA-H2-1100样品H2-TPR耗氢量显著减小,仅为310μmol·g-1,CZxA储氧性能受还原热处理时CeAlO3形成的影响,与H2-TPR耗氢量的变化结果相吻合.研究发现CA样品经还原热处理更易生成CeAlO3,而在CA中掺杂一定量Zr元素后的CZ1.5 A,CZ2 A样品能抑制CeAlO3的形成,从而显著改善材料的储氧性能和H2-TPR耗氢量,且铈锆铝材料经还原热处理,均具有更好的低温还原性能.