CO2/CH4/N2在MER型沸石中扩散和分离的分子动力学模拟

摘要

采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟方法研究了CO2、CH4和N2在MER型沸石中的吸附性能,模拟结果与实验结果吻合证明模型和力场是可靠的.在此基础上,以纯硅MER型沸石作为对照,采用分子动力学(MD)模拟方法研究了CO2、CH4和N2在K-MER型沸石中的扩散和分离性能.结果表明,CO2、CH4和N2在MER型沸石中存在亚扩散现象,扩散方式为构型扩散,在沸石三维通道中的扩散存在各向异性.沸石与气体之间的作用力和沸石骨架外阳离子均影响气体分子的扩散能力,而沸石骨架外阳离子是影响气体分子扩散能力的主要因素.CO2和N2的自扩散系数随吸附浓度的增加而减小;CH4的自扩散系数随吸附浓度的增大先增加后减小.CO2、CH4和N2的自扩散系数随温度的升高均增加,扩散活化能大小顺序为N2(16.51 kJ/mol)>CH4(8.39 kJ/mol)>CO2(4.38 kJ/mol).K-MER型沸石膜对CO2/CH4、CO2/N2和N2/CH4分离体系均有良好的分离选择性.气体分子的渗透率～104 GPU(1 GPU=3.35×10?10 mol/(s·m2·Pa)).