SAPO-34分子筛催化剂上甲醇制烯烃反应的本征动力学

摘要

在SAPO-34分子筛催化剂上，对甲醇制烯烃（MTO）的反应现象进行了考察，结果证实MTO反应存在明显的反应诱导期和催化剂积炭失活期。基于此，在653．15～763．15K、甲醇空速3～27h^-1的条件下，借助集总动力学的概念，使用固定床等温积分反应器进行了MTO反应本征动力学。建立的动力学常微分方程采用Runge-Kutta法求解后，以含氧化物集总（MDOH）转化率的计算值与目标值的残差平方和为目标函数，使用Levenberg-Marquardt最优化方法对含氧化物转化速率方程进行参数拟合，并根据各产物集总的生成规律得出5个产物集总的生成速率动力学方程。经统计检验，文中建立的动力学模型对MTO反应主产物乙烯、丙烯和丁烯的预测结果令人满意。