团簇Mo3S4的热力学稳定性及催化性质

摘要

以团簇Mo3S4为模型,运用密度泛函理论(DFT)方法,在B3LYP/Lan12dz水平下对其初始构型进行自旋多重度为单、三的全参数优化,排除虚频和相同的构型后,最终得到8种稳定构型.通过对团簇Mo3S4热力学稳定性的分析可知,三重态构型相较于一重态更为稳定,其中构型1(3)最为稳定;分析团簇Mo3S4中不同原子对前线HOMO、LUMO轨道的贡献率及催化性质,结果表明:Mo原子对HOMO、LUMO均起到了主导作用,其最有可能成为团簇潜在的催化活性位点,且团簇Mo3S4在催化反应中接受电子的能力要强于提供电子的能力.